【儀表網(wǎng) 儀表上游】氨是世界上產(chǎn)量的化學(xué)品之一。目前，工業(yè)合成氨所采用的傳統(tǒng)Haber-Bosch法，需在高溫高壓條件下，用高純度的氫氣和氮?dú)夥磻?yīng)，其工藝復(fù)雜、能耗大、產(chǎn)量低、且排放大量的溫室氣體。電化學(xué)固氮為常溫常壓條件下合成氨提供了一種節(jié)能環(huán)保的方法，開(kāi)發(fā)的氮還原(NRR)電催化劑，成為當(dāng)前面臨的主要挑戰(zhàn)。貴金屬(如釕、鉑、金)催化劑具有相對(duì)較高的催化活性，然而，在制備和實(shí)際應(yīng)用中，貴金屬易聚集成金屬團(tuán)簇，活性位點(diǎn)密度低，且由于競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)導(dǎo)致其催化效率不高。因此，開(kāi)發(fā)新型的NRR電催化劑勢(shì)在必行。
近，天津師范大學(xué)的杜淼教授團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)制備了一種新型的ZIF-8包覆的納米多孔金復(fù)合材料(納米多孔金@ZIF-8)，并在溫和條件下實(shí)現(xiàn)了中性溶液中的電催化固氮合成氨。納米多孔金@ZIF-8復(fù)合材料在電催化固氮反應(yīng)中具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。首先，多孔金核心的表面由相互連接的“韌帶”構(gòu)成，可提供大量的電催化活性位點(diǎn)。其次，殼層ZIF-8的多孔性減少了活性位點(diǎn)附近化學(xué)物質(zhì)的擴(kuò)散，而其自身的疏水性則可抑制競(jìng)爭(zhēng)性析氫反應(yīng)的發(fā)生。將納米多孔金@ZIF-8用于NRR電催化反應(yīng)(0.1 M Na2SO4溶液)，氨產(chǎn)率達(dá)(28.7±0.9) μg h-1cm-2 (–0.8 V vs RHE)，而法拉第效率則高達(dá)44% (–0.6 V vs RHE)，并且表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性、耐久性以及高選擇性(98%)。此外，納米多孔金@ZIF-8的氨產(chǎn)率和法拉第效率遠(yuǎn)優(yōu)于多孔金、ZIF-8以及傳統(tǒng)的納米金催化劑，進(jìn)一步證實(shí)了該核-殼結(jié)構(gòu)材料在NRR電催化反應(yīng)中的優(yōu)越性。基于15N2同位素示蹤實(shí)驗(yàn)的核磁檢測(cè)結(jié)果，也充分證實(shí)了所合成的氨產(chǎn)物全部來(lái)源于氮?dú)狻?br />
這項(xiàng)工作將多孔金良好的電催化活性以及ZIFs材料的多孔性和疏水性相結(jié)合，該設(shè)計(jì)策略還可用于制備基于其他多孔金屬和ZIFs或MOFs材料的核-殼結(jié)構(gòu)復(fù)合材料，并應(yīng)用于各種水敏感的電催化反應(yīng)。
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