【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所能源催化轉(zhuǎn)化全國重點實驗室納米與界面催化研究中心(502組群)傅強研究員和慕仁濤研究員團隊在氧化物-氧化物界面催化研究中取得新進展，發(fā)現(xiàn)鉻酸鋅(ZnCr2O4)尖晶石表面限域的單分散氧化鋅(ZnOx)蓋層可以解耦二氧化碳(CO2)與氫氣(H2)的競爭活化過程，有效解決氧化物表面CO2強吸附毒化H2活化的難題，實現(xiàn)了高效催化加氫反應。
金屬氧化物在涉氫催化反應中具有重要作用，對其表界面結(jié)構(gòu)進行有效調(diào)控是提高氧化物催化涉氫反應性能的關(guān)鍵。該團隊在前期的研究中通過構(gòu)筑氧化物表界面活性中心調(diào)控H2活化(ACS Catal.，2022；Nano Res.，2023)，特別利用了氧化物與氧化物之間的界面限域效應有效增強催化加氫反應的選擇性和穩(wěn)定性(ACS Catal.，2022；JACS，2023；JACS，2024；JACS，2025；Nat. Commun. 2025)。
本工作中，研究人員通過氣相遷移法在ZnCr2O4表面形成了單分散ZnOx蓋層結(jié)構(gòu)，制備出ZnCr2O4@ZnOx催化劑。原位紅外等表征結(jié)果證實，在CO2共存的條件下，ZnCr2O4@ZnOx能夠通過均裂活化H2形成Zn−H，而純ZnO和ZnCr2O4結(jié)構(gòu)只能在無CO2條件下通過異裂活化H2形成Zn−H/Cr−H和O−H。研究發(fā)現(xiàn)，ZnCr2O4@ZnOx催化劑中ZnCr2O4表面和ZnOx/ZnCr2O4界面提供CO2吸附位點，而單分散ZnOx蓋層則提供H2的均裂活化位點并形成穩(wěn)定的Zn–H物種，這種雙位點設計有效解決了CO2強吸附抑制H2活化的問題。在723 K反應條件下，ZnCr2O4@ZnOx催化劑展現(xiàn)出33%的CO2轉(zhuǎn)化率和100%的CO選擇性，并穩(wěn)定運行超過150小時。
相關(guān)研究成果以“Balancing CO2 Adsorption and H2 Activation on Confined ZnOx Species for CO2 Hydrogenation”為題，于近日發(fā)表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該成果的共同第一作者是我所521組博士研究生賈浩然和馮小輝。該研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、中國科學院碳中和光子科學中心等項目的資助。
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