【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】活性氧物種(Reactive Oxygen Species，ROS)作為短壽命高活性氧衍生物，在高級氧化過程和催化等領(lǐng)域發(fā)揮關(guān)鍵作用。傳統(tǒng)ROS生成方法依賴于物理、化學和生物技術(shù)，通常需要昂貴的金屬催化劑或酶、復雜的預處理以及苛刻的反應條件，存在能耗高、環(huán)保性差等問題，亟需尋找更加綠色和高效的替代方案。
近年來，微液滴化學因其無催化劑和綠色的化學轉(zhuǎn)化特性，成為傳統(tǒng)ROS生成方法的有力替代。水微液滴的獨特性質(zhì)，如部分溶劑化、超強電場、試劑富集與定向排列、自發(fā)氧化還原反應和極端pH條件，能夠顯著加速反應進程。微液滴氣-液界面在強電場作用下，其內(nèi)部能夠自發(fā)地生成羥基自由基(·OH)，兩個·OH進一步重組形成過氧化氫(H2O2)。該特性已被成功應用于有機合成、污染物治理及大氣化學研究，但外源性ROS生成機制仍有待深入解析。
近期，青島能源所團簇化學與能源催化團隊聯(lián)合斯坦福大學的Richard N. Zare教授團隊，利用在線質(zhì)譜聯(lián)用捕獲劑、同位素標記等技術(shù)，揭示了帶電微液滴活化氧氣生成多種類型ROS(O3−、H2O·O3−、·OH、CO3−和HCO4−)的新機制。研究發(fā)現(xiàn)，除了氣-液界面處的強電場的作用，COMSOL模擬及光子探測實驗證實：液滴碎裂過程中產(chǎn)生的液滴間強電場，能夠引發(fā)“微閃電”現(xiàn)象，該現(xiàn)象的電場強度足以斷裂氧氣分子O–O鍵，并誘導其與水、氧氣或二氧化碳反應生成一系列ROS。這一發(fā)現(xiàn)不僅揭示了微液滴體系ROS生成新途徑，更為氧氣活化策略提供了新思路。
上述研究成果發(fā)表于Journal of the American Chemical Society，博士研究生周健為論文的第一作者，孫曉巖研究員和斯坦福大學Richard N. Zare教授為共同通訊作者，論文發(fā)表過程中也得到了單細胞中心程功奎和沈威老師的大力支持。該工作得到了青島能源所強基計劃和山東省自然科學基金等項目的支持。
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