【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】根據(jù)晶體的面內對稱性，層狀材料可分為各向同性層狀材料(ILM)和各向異性層狀材料(ALM)。ALM表現(xiàn)出偏振敏感的光學響應和各向異性物性，是偏振光探測器、場效應晶體管和熱電器件的潛力材料。典型的ALM包括黑磷(BP)、Td-WTe2，ReS2和ReSe2等。在材料生長、組裝或后期物性調控過程中，一旦面內對稱性出現(xiàn)破缺，ILM也會轉變?yōu)锳LM，這使得ALM成為層狀材料中最為廣泛的存在。深入理解這些ALM的本征光學各向異性以及光子-電子、電子-聲子耦合作用的各向異性對于推動它們在偏振光電子器件中的應用具有重要意義。
通過改變晶體外入射光和接收散射光的偏振方向所測得的角分辨偏振拉曼(ARPR)光譜是研究各向異性材料的光學各向異性、光子-電子和電子-聲子耦合的有力工具。20世紀60年代，R. Loudon等基于對稱性分析總結了各對稱性晶體中聲子的拉曼張量，這構成了拉曼選擇定則的基礎，即ARPR強度可以用晶格對稱性定義的拉曼張量R來定量預測，。在晶體材料對稱性沒有發(fā)生變化的情況下，該拉曼張量R各矩陣元的相對大小一般與晶體的厚度，相關襯底及激發(fā)光波長無關，是材料的本征性質之一，并被檢錄于相關數(shù)據(jù)庫中備查尋和使用。
2015年H. B. Ribeiro等人發(fā)現(xiàn)，在ALM中，ARPR強度反常地依賴于ALM薄片厚度和激發(fā)光波長。該實驗現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)10年來，盡管眾多研究組花費了大量的精力，比如考慮ALM中的雙折射或者線性二向色性等效應來嘗試理解這種反常行為，但是，正確并深入理解ALM的拉曼張量R對于薄片厚度和激發(fā)光波長的反常依賴關系仍然存在巨大困難。理論上，雙折射和線性二向色性會導致入射、散射光場的偏振方向和幅度依賴于在ALM內部中的深度，ALM內部的拉曼散射過程與ILM完全不同，拉曼散射過程發(fā)生處的入射、散射光場的偏振矢量和不再與ALM外部的和相等。因此，雖然直接采用、和具有復矩陣元的拉曼張量R可以通過來擬合實驗結果，但這種方法在物理本質上是行不通的，這也導致擬合所得的R依賴于ALM厚度和激發(fā)光波長，從而與“R是材料本征屬性”這一基本物理認知相矛盾。此外，對于ALM薄片來說，空氣/ALM/襯底的多層介質結構也會顯著調制光場在ALM內部的傳輸。我們進一步實驗還表明，基于和所擬合拉曼張量R還依賴于ALM所放置的襯底。因此，如何定量理解和預測從薄層到類體材料ALM薄片的ARPR強度是該現(xiàn)象發(fā)現(xiàn)10年以來一直沒有解決的挑戰(zhàn)。
最近，中國科學院半導體研究所譚平恒研究團隊采用BP和Td-WTe2作為研究模板，系統(tǒng)地研究了ALM薄片中的拉曼散射過程，提出了定量預測任意襯底上薄層和類體材料ALM薄片ARPR強度分布的理論框架。針對ALM中拉曼散射過程的本質，團隊提出了本征拉曼張量Rint和有效拉曼張量Reff的概念。Rint與具有類似能帶結構ALM的厚度及其所置的襯底無關，是ALM的本征屬性，直接反映了ALM內部拉曼散射發(fā)生處聲子對應原子位移場所導致的極化率改變程度，而Reff反映了在ALM外部入射光和接收散射光偏振矢量與拉曼散射強度之間的關系。團隊首先利用所開發(fā)的顯微反射率測試技術從實驗上測定了厚層BP和4層Td-WTe2薄片中沿特定晶向的復折射率。在此基礎上，團隊全面分析了ALM中的雙折射和線性二向色性效應以及空氣/ALM/襯底中各向異性的多層干涉效應對ALM中入射和散射光場的調制作用。通過擬合常用激發(fā)光波長下某一特定厚度BP和4層Td-WTe2薄片的ARPR強度獲得了它們在633nm、532nm和488nm等常用激光波長下Rint的矩陣元，從而可以定量預測相應激發(fā)光波長下任意襯底上不同厚度BP薄片和4層Td-WTe2薄片的ARPR強度。團隊還通過所獲得ALM中的Rint推導出了在上述激發(fā)光波長下BP中依賴于其厚度和襯底的Reff矩陣元以及4層Td-WTe2薄片中依賴于襯底的Reff矩陣元。基于該參數(shù)以及ALM外部的、即可定量預測ALM薄片的ARPR強度，不需要任何擬合參數(shù)。該理論框架可以拓展到其他任意薄層或者類體材料的ALM薄片，無論其電子特性是否隨層數(shù)變化，激發(fā)光波長是否為共振激發(fā)，在獲得沿特定晶向復折射率的基礎上，都能實現(xiàn)對在任意襯底上相應ALM中ARPR強度的定量預測。
該項研究成果于近期在線發(fā)表于《先進材料》(Advanced Materials)。半導體所博士研究生謝佳良和劉濤為該論文的共同第一作者，譚平恒研究員和林妙玲研究員為該論文的通信作者。中國科學院深圳先進技術研究院喻學峰研究員、王佳宏副研究員在BP材料制備上提供了重要支持。
該研究工作得到了科技部國家重點研發(fā)計劃，中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項(B類)，國家自然科學基金委優(yōu)秀青年科學基金項目等大力支持。
(左上)空氣/ALM/襯底多層介質結構中入射、散射光的相干效應；(右上)ALM中的雙折射和線性二向色性效應；(左下)225nm-SiO2/Si襯底上BP中Ag模式ARPR強度的定量預測；(右下)768nm-SiO2/Si襯底上4層Td-WTe2薄片中A1模ARPR強度的定量預測
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