【儀表網 研發快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室計算和數據驅動催化研究組(511組)肖建平研究團隊在碳納米管限域催化理性設計研究方面取得新進展，研究團隊通過機器學習和巨正則系綜蒙特卡洛(GCMC)模擬，揭示了碳納米管限域催化活性起源的微觀機制，為理性設計高效限域催化劑提供了新的理論指導。
在多相催化中，催化劑的微環境與活性位點同樣重要。碳納米管作為一種具有明確微環境的材料，其內部受限空間可以顯著影響化學反應的催化活性。前期，中國科學院大連化學物理研究所包信和院士、潘秀蓮研究員團隊的實驗表明，管內的催化劑納米顆粒與外部相比表現出不同的催化性能。例如，Fe在管內相較于管外可以使合成氣轉化(FTS)增強(J. Am. Chem. Soc.，2008)，而Ru在內部的活性卻受到抑制(J. Am. Chem. Soc.，2015)。如果無法解釋上述實驗現象背后的化學起源，限域催化的理性設計也就非常困難。
本工作中，肖建平團隊發現，碳管內的催化劑與反應物種的結合能普遍弱于外部，這種差異在不同溫度、不同吸附物種和納米顆粒尺寸下均存在。團隊通過隨機森林模型分析發現，管內團簇鍵長縮短是導致結合能減弱的主要因素，并在電子結構上使得d帶中心下移。進一步，團隊利用鍵長變化作為簡化的描述符，通過微動力學模擬，解釋了Fe和Ru在管內催化活性增強和抑制的現象。對于受限于反應物種重組或產物脫附的反應，限域效應可以促進活性；而對于受限于反應物吸附和解離的反應，限域效應則不利。上述發現為理性設計高效催化劑提供了新的思路。
相關研究以“Towards Rational Design of Confined Catalysis in Carbon Nanotube by Machine Learning and Grand Canonical Monte Carlo Simulations”為題，于近日發表在《德國應用化學》(Angewandte Chemie International Edition)上。該工作的第一作者是中國科學院大連化學物理研究所511組博士研究生楊晨宇。以上工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、我所創新基金等項目的資助。(文/圖 楊晨宇)
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