【儀表網 研發快訊】電動汽車產業的興起對鋰離子電池的能量密度和循環壽命等性能提出了更高的要求。開發具有更高容量和更長循環壽命的負極材料是實現鋰離子電池性能突破的關鍵。硅基負極具有較高比容量(3579 mAh g−1)，較低工作電位(0.2–0.4 V)與較低生產成本等優點，被認為是下一代負極材料。然而硅基負極在電化學循環中界面不穩定并發生持續的動態演變，限制了它的實際應用。而目前已有的研究報道主要以使用納米硅為主的扣式電池體系為研究對象，與實際使用的電池工況存在較大差距，導致無法了解硅負極在真實應用中的電化學行為和失效機制。
近期，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心王雪鋒特聘研究員和王兆翔研究員(共同通訊作者)等人結合利用冷凍透射電子顯微鏡(cryo-TEM)、冷凍離子束拋光-掃描電子顯微鏡(CP-SEM)、傅里葉變換紅外光譜(FTIR)等多尺度成像與譜學表征方法，研究了硅負極在軟包電池中的失效機制和界面演變行為，揭示界面-顆粒-電極與電化學性能之間的構效聯系，據此提出了構筑穩定界面和硅負極電化學性能提升新策略。
結果顯示，經過多周循環過程后，在硅負極表面形成富含烷基酯鋰、鋰硅酸鹽和氟化鋰的界面層，它隨著循環進行持續地生長，在300周后厚度為2.5μm。這種持續生長的根本原因在于界面膜的多孔性，允許電解液不斷滲透并腐蝕硅顆粒。據此，提出理想的硅界面應該富含無機成分且具有有機交聯網絡，具有化學穩定性與力學穩定性，并通過在電解液中添加一定量的硫引發劑驗證了上述改進策略。這些發現有助于深入了解硅基負極在實際工況下的界面演變過程和容量衰減機制，提出更準確的改善策略來推動硅基負極的實際應用。
相關成果以“Interfacial degradation of silicon anodes in pouch cells”為題發表在Energy & Environmental Science上。上述研究工作受到了中國科學院、國家重點研發計劃、國家自然科學基金委和北京市自然科學基金的資助。文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D4EE01755B
圖 (a)硅負極界面演變規律；(b)硅顆粒的冷凍CP-SEM截面圖；(c)硅顆粒表面腐蝕層的冷凍TEM圖及其表面成分分布圖(d)。
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