【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】精準化學物質(zhì)識別是眾多領(lǐng)域至關(guān)重要的技術(shù)需求(如公共安全、環(huán)境監(jiān)測、食品安全等)，尤其是對結(jié)構(gòu)、性質(zhì)相似的多個目標物的區(qū)分識別，關(guān)系到及時預警和采取何種恰當?shù)奶幹么胧Ｖ袊茖W院新疆理化技術(shù)研究所痕量化學物質(zhì)感知團隊緊密圍繞國家公共安全戰(zhàn)略需求，長期致力于該領(lǐng)域關(guān)鍵物質(zhì)的探針分子設(shè)計調(diào)控、傳感材料開發(fā)、傳感識別原理構(gòu)建及現(xiàn)場可視化分析裝備研發(fā)等的體系化研究。迄今為止，該團隊已提出了系列原始創(chuàng)新的傳感分析體系，實現(xiàn)了軍用爆炸物、易制爆危化品、毒品及神經(jīng)毒劑等的高靈敏、高特異、可視化檢測/監(jiān)測(Adv. Mater. 2023, 35, 2300526、Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202400453、JACS Au 2024, 4, 545、Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202203358、Adv. Sci. 2024, 11, 2309182、Aggregate 2023, 4, e315、Aggregate 2023, 4, e260等)。
針對危險化學品乙二胺和水合肼具有極其相近的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)，難以精準區(qū)分識別這一領(lǐng)域難題，團隊從二者微弱的親核性差異入手，提出了以不飽和雙鍵作為識別位點，構(gòu)筑了具有差異化親電性雙重識別位點的熒光探針。具體來說，乙二胺和肼分別與探針中位點1和2通過親核加成反應(yīng)生成不同產(chǎn)物結(jié)構(gòu)，并分別輸出具有顯著差異的光學信號(比率熒光、熒光猝滅)，實現(xiàn)了二者的區(qū)分檢測。結(jié)合高分辨質(zhì)譜和密度泛函理論分析反應(yīng)過程，驗證了上述檢測機理。在此基礎(chǔ)上，通過將探針負載在基底材料上制備功能化器件，結(jié)合深度學習圖像處理算法，實現(xiàn)了乙二胺在亞ppm級濃度的準確識別，突破了可視化光學傳感在痕量物質(zhì)光學信號判別方面的固有限制，為光學傳感領(lǐng)域痕量目標物(尤其是結(jié)構(gòu)類似的多目標物)精準判別提供了解決思路。與已報道的檢測方案相比，該探針對乙二胺具有優(yōu)異的傳感性能，反應(yīng)速度快(<0.2 s)，靈敏度高(液體為檢測限為8.6 nM，氣體檢測限為1.61 ppb)，同時，可以實現(xiàn)乙二胺與12種胺類化合物和30種其他干擾物(結(jié)構(gòu)類似物、水溶性無機鹽、常見藥用輔料等)的有效區(qū)分。
本工作不僅首次實現(xiàn)了結(jié)構(gòu)和性質(zhì)高度類似的乙二胺和肼的同步光學識別，且該探針優(yōu)異的傳感響應(yīng)性能刷新了乙二胺光學探針的檢測靈敏度和特異性，為多目標可視化探針的設(shè)計提供了研究范式。由于本研究涉及多個領(lǐng)域，包括小分子探針、光學傳感方法、便攜器件、固液氣檢測、深度學習算法等，有望引起化學、物理學、傳感分析、工程學以及人工智能領(lǐng)域研究人員的廣泛關(guān)注。更重要的是，這項工作中以光學探針為核心開發(fā)的便攜器件展示出在多個領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用潛力，如危化品儲運環(huán)節(jié)的預警和及時處置、公共安全事件的有效防范、環(huán)境敏感物質(zhì)原位檢測等。
相關(guān)研究成果以“Electrophilicity Modulation for Sub-ppm Visualization and Discrimination of EDA”為題發(fā)表于國際知名期刊Advanced Science，石河子大學聯(lián)合培養(yǎng)碩士研究生趙浩為第一作者，石河子大學唐輝教授、中國科學院新疆理化所劉媛研究員和竇新存研究員為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金、新疆自然科學基金、中國科學院前沿科學重點研究計劃、新疆科技廳天山創(chuàng)新團隊等項目的資助。
圖1 圖文摘要：以探針雙識別位點的親電性為度量標準，在廣泛有機胺類物質(zhì)中可視化識別出具有細微親核差異的乙二胺和肼
圖2 (a)雙親電位點探針設(shè)計及對乙二胺和肼的同步光學響應(yīng)；(b)基于深度學習算法的痕量乙二胺和肼的有效區(qū)分識別；(c)便攜式傳感器件用于多場景下固液氣樣品中乙二胺的準確識別
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