【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室納米與界面催化研究組(502組)包信和院士、傅強研究員和寧艷曉副研究員團(tuán)隊在負(fù)載納米團(tuán)簇催化劑的結(jié)構(gòu)控制和微觀表征方面取得新進(jìn)展，利用金屬—氧化物相互作用調(diào)控金屬納米團(tuán)簇的尺寸與穩(wěn)定性，揭示了載體氧化物表面氧原子p-帶中心可用于定量描述金屬—氧化物界面作用。
負(fù)載納米團(tuán)簇在許多催化反應(yīng)中表現(xiàn)出高活性、高選擇性以及高原子利用率，基于原子規(guī)整的模型催化劑和原子可視的表面表征方法可以對納米團(tuán)簇的穩(wěn)定機制和催化作用提供微觀理解。在前期研究中，該團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)單層分散、亞穩(wěn)態(tài)、高活性氧化物納米結(jié)構(gòu)可以在貴金屬表面穩(wěn)定，并提出界面限域催化概念(Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；JPCC，2015；ACS Nano，2017)。近期，團(tuán)隊進(jìn)一步揭示了金屬表面和環(huán)境氣氛對氧化物納米結(jié)構(gòu)動態(tài)變化的協(xié)同限域效應(yīng)(PNAS，2022)。
在本工作中，研究人員在FeO/Pt(111)和FeO2-x/Pt(111)表面上構(gòu)建了結(jié)構(gòu)規(guī)整的金屬(Cu、Ce等)單原子和納米團(tuán)簇陣列結(jié)構(gòu)。對這些團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的選擇性落位以及熱穩(wěn)定性研究發(fā)現(xiàn)，氧化物載體表面氧原子活性決定了金屬原子與氧化物的作用強度。基于理論研究發(fā)現(xiàn)，可以利用表面氧原子p帶中心來描述表面氧活性，并與Cu在氧化物上相互作用強度實現(xiàn)很好的關(guān)聯(lián)。據(jù)此，團(tuán)隊提出了表面氧原子p帶中心可以作為金屬—氧化物相互作用的定量描述符。
相關(guān)研究成果以“Periodic Arrays of Metal Nanoclusters on Ultrathin Fe-Oxide Films Modulated by Metal-Oxide Interactions”為題，發(fā)表在JACS Au上。該工作的第一作者是中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所502組博士研究生羅序達(dá)。該工作得到了國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、遼寧省興遼英才計劃等項目的資助。(文/圖 寧艷曉、羅序達(dá))
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