氧化石墨烯吸附Te（Ⅳ）性能與機理模擬研究

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鉛鉍冷卻反應堆是加速器驅動次臨界系統的堆型, 相比于水冷堆及鈉冷堆, 鉛鉍反應堆具有其固有的安全特性.俄羅斯、美國、日本、歐盟及中國等均已開展了相關研究工作, 但鉛鉍冷卻反應堆同時也面臨210Po這一重要的輻射安全防護問題.210Po具有放射性且極毒, 放射防護委員會規定人體對210Po的一次zui大允許攝入量僅為0.74 kBq.計算結果顯示, 15 MW靶回路運行一年后預計產生的210Po放射性活度約為104 Ci.若對核事故條件下產生的含210Po廢水不進行處理直接排放, 將會對生態環境和人體健康將構成潛在的嚴重威脅.因此, 含Po放射性廢水的凈化研究就顯得尤為重要.

　　氧化石墨烯(GO)具有比表面積大、耐輻照、化學性質穩定和表面官能團豐富等優勢, 是放射性核素吸附研究的理想濾材.Zhao等(通過研究發現, GO對U(Ⅵ)的zui大吸附量達111.7 mg·g-1, 顯著高于其它吸附劑.目前, 通過不同化學修飾手段, 制備對某種放射性核素具有強選擇吸附能力的復合材料是GO吸附研究的主要方向.有研究表明, 利用殼聚糖、偕胺肟官能團和硫醇基等對GO進行改性后制備的復合材料分別對Cu2+、Pb2+、U(Ⅵ)、Hg2+等有毒及放射性金屬具有良好的吸附效果.但到目前為止, 有關GO吸附Po(Ⅳ)的機理研究還鮮有報道.因此, 研究GO吸附Po的性能及機制, 尤其是含氧官能團對Po的吸附作用, 對石墨烯基材料改性制備吸附能力突出的復合材料具有重要的指導意義.

　　在自然水環境中, Po主要以Po(Ⅳ)形式存在, 其與Te(Ⅳ)化學行為的相似性也在之前的研究中有過報道.基于此, 本文以Te(Ⅳ)代替Po(Ⅳ), 首先研究氧化石墨烯對碲的吸附性能, 其次, 利用常見的吸附動力學和吸附等溫線模型對GO吸附Te(Ⅳ)的動力學數據和吸附平衡數據進行擬合, 初步預測GO吸附Te(Ⅳ)的行為;在此基礎上, 利用TEM、FTIR和XPS等表征方法對吸附前后的GO進行分析, 揭示GO吸附Te(Ⅳ)所涉及的機制.

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