【儀表網(wǎng) 儀表研發(fā)】近年來電解水制氫受到廣泛關注，尋找能替代貴金屬的廉價的電催化劑成為當下研究熱點。石墨烯由于具有良好的導電性、優(yōu)異的化學穩(wěn)定性以及易于化學修飾等優(yōu)點，引起了科研人員的廣泛關注，人們致力于將其發(fā)展成為高活性的電解水制氫催化劑。已有研究結果表明通過氮等雜原子摻雜可以調控雜原子近鄰碳原子的電子結構，增強該碳原子活性位點與反應中間體的吸附作用，進而提高石墨烯等碳基材料的電催化析氫性能，然而傳統(tǒng)的吡啶、吡咯和石墨型氮摻雜模式對于石墨烯等碳基催化劑的性能調控，效果不佳，與報道的高活性的金屬基催化劑相比仍有很大的差距。
中國科學技術大學科研人員通過密度泛函理論計算(DFT)揭示在一個石墨烯晶格六元環(huán)內進行雙石墨型氮摻雜可以顯著改變材料中碳原子(與兩個氮原子結合的碳原子)的電子結構，降低碳活性位點的ΔGH*值至非常接近于0eV，有望進一步提高碳基材料的析氫催化活性。該研究采用金屬有機框架化合物Cu-BTC作為前驅體，通過煅燒和溶劑熱處理得到類石墨烯粒子聚集體，經(jīng)CV循環(huán)后，其酸性電催化析氫性能逐漸提高，達到值時，在10 mA/cm2電流密度下其過電位僅為57mV，塔菲爾斜率為44.6 mV/dec，顯示出與已報道的高活性金屬基催化劑和Pt/C催化劑可比的電催化析氫性能。紅外光譜、X射線光電子能譜、X射線近邊吸收精細結構和固態(tài)核磁共振的表征結果表明該碳基材料形成了雙石墨型氮摻雜于一個石墨烯晶格六元環(huán)的新結構，與兩個相鄰的石墨型氮鍵合的碳原子是催化活性位點，該鍵合方式有利于增強H在C活性位點上的吸附，從而提高催化活性。
研究成果以Dual Graphitic-N Doping in a Six-Membered C-Ring of Graphene-Analogous Particles Enables an Efficient Electrocatalyst for the Hydrogen Evolution Reaction 為題在線發(fā)表在期刊《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201908210)。
中國科大合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學與材料科學學院材料系教授陳乾旺為論文通訊作者，中國科大博士研究生林志宇和博士后楊陽為論文共同作者。合肥同步輻射國家實驗室、上海同步輻射光源和合肥穩(wěn)態(tài)強磁場中心對于實驗結果的表征分析提供了重要的幫助，該研究得到國家自然科學基金等的資助。
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