【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】 近日，我所能源催化轉(zhuǎn)化全國重點實驗室碳基資源電催化轉(zhuǎn)化研究組(523組)宋月鋒副研究員等，聯(lián)合復(fù)旦大學(xué)汪國雄教授團隊、美國佐治亞理工學(xué)院劉美林院士團隊，在固體氧化物電解池(SOEC)陽極高溫析氧反應(yīng)(OER)方面取得新進展。合作團隊聚焦鈣鈦礦陽極A位離子有序性對高溫OER性能的影響，系統(tǒng)揭示了PrxBa2-xCo2O5+δ體系中離子有序-無序轉(zhuǎn)變對微觀結(jié)構(gòu)及電催化性能的影響。
SOEC具有電流密度高、法拉第效率高、過電勢低等優(yōu)勢，被認(rèn)為是二氧化碳(CO2)減排和能源轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵技術(shù)之一。鈣鈦礦氧化物是常見的SOEC陽極材料，然而，陽極離子有序性對OER反應(yīng)速率的影響尚不明確。
在本工作中，科研人員通過制備兩種不同鐠(Pr)含量的PrBaCo2O5+δ(PBCO-1.0)和Pr1.5Ba0.5Co2O5+δ(PBCO-1.5)陽極材料，結(jié)合同步輻射X射線粉末衍射(SXRPD)、高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)、X射線吸收譜(XAS)及18O同位素交換實驗等多種手段，深入剖析了A位離子有序-無序轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)的電子結(jié)構(gòu)變化及對高溫OER動力過程的影響。
研究表明，隨著Pr含量從1.0增加到1.5，PrxBa2-xCo2O5+δ晶體由有序四方相(P4/mmm)轉(zhuǎn)變?yōu)闊o序正交相(Pnma)。這一轉(zhuǎn)變打破了鈷-氧(Co-O)局部配位環(huán)境的對稱性，增強了Co 3d與O 2p之間的軌道雜化，從而提升了氧離子遷移效率，并加速了表面氧交換反應(yīng)速率。電化學(xué)測試表明，在800 °C、1.6 V條件下，PBCO-1.5陽極的電流密度達到2.29 A cm-2，表現(xiàn)出優(yōu)異的高溫OER性能和穩(wěn)定性。
該研究從實驗和理論兩個方面闡明了鈣鈦礦A位離子有序性對高溫OER反應(yīng)路徑和速率調(diào)控機制，同時為高性能SOEC陽極材料的理性設(shè)計提供了參考。
相關(guān)成果以“Breaking the Ion Ordering in Perovskite Anode for Enhanced High-Temperature Oxygen Evolution Reaction Activity”為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的共同第一作者是523組博士后于麗娜和美國佐治亞理工學(xué)院博士研究生胡學(xué)禹。該工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金等項目的資助。(文/圖 于麗娜)
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