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儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】南京航空航天大學(xué)國際前沿科學(xué)研究院郭萬林院士、張助華教授、喬瑞喜副研究員聯(lián)合南洋理工大學(xué)劉政教授等團(tuán)隊,在金屬單原子鏈的原子制造領(lǐng)域取得突破。研究團(tuán)隊基于二維硫族化合物晶界的限域效應(yīng),首次從理論層面提出一套
標(biāo)準(zhǔn)化篩選方案,預(yù)測了這類二維半導(dǎo)體晶界能誘導(dǎo)形成單金屬原子鏈的元素種類,并被合作實驗全部證實。該成果將物質(zhì)制造的極限進(jìn)一步推進(jìn)至單原子鏈尺度,以“二維半導(dǎo)體中共格限域的單金屬原子鏈”(Coherently confined single-metal-atom chains in 2D semiconductors)為題,近期在線發(fā)表于《自然·通訊》。
【研究背景】
一維材料由于受限的維度與非局域的電子態(tài),不但表現(xiàn)出諸多優(yōu)異的物理特性,同時也可維持有效的載流子傳輸,有望在量子物態(tài)調(diào)控、新一代先進(jìn)制程電子、光電器件等領(lǐng)域取得廣泛應(yīng)用。其中,單金屬原子鏈(single-metal-atom chains, SMACs)作為一維結(jié)構(gòu)的終極表現(xiàn)形式,因其極致的幾何限域效應(yīng),可展現(xiàn)量子化電導(dǎo)、自旋極化輸運等新奇物態(tài),被認(rèn)為是研究量子關(guān)聯(lián)效應(yīng)、構(gòu)筑新型量子器件的理想平臺。
常規(guī)手段通過機(jī)械拉伸方法或襯底表面自組裝等手段制備SMACs,存在產(chǎn)量低下、鏈長有限、結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定等瓶頸。該團(tuán)隊前期發(fā)現(xiàn),二維半導(dǎo)體MX2(M=Mo, W; X=S, Se, Te)相鄰晶疇間旋轉(zhuǎn)180°所形成的鏡像孿晶界(mirror twin boundaries)作為天然的一維通道,可為SMACs限域生長提供完美模板,并通過改進(jìn)的化學(xué)氣相共沉積方法(生長襯底表面預(yù)沉積目標(biāo)金屬納米團(tuán)簇,隨后生長MX2)初步驗證了這一策略的有效性。然而,迄今為止,尚無任何有效手段可預(yù)測并指導(dǎo)該方法所能形成的SMACs元素種類,極大限制了基于不同SMACs的新奇物態(tài)調(diào)控與前沿應(yīng)用探索。
【成果介紹】
在此工作中,該團(tuán)隊與合作者深入研究了SMACs生長過程中的熱力學(xué)與動力學(xué)過程,針對其中過渡金屬原子與MX2晶疇間替代摻雜(substitution doping)、表面團(tuán)簇化(surface clustering)、邊界吸附構(gòu)型(edge adsorption configuration)及其動力學(xué)生長勢壘(kinetic growth barrier)四個核心步驟,發(fā)展了一套標(biāo)準(zhǔn)化的理論計算篩選標(biāo)準(zhǔn),即SSEK,并以MoS2為例,從27種過渡金屬中逐步篩選,精準(zhǔn)鎖定Co、Ni、Pd、Pt、Rh五種可形成SMACs的元素。系統(tǒng)的生長實驗與原子結(jié)構(gòu)電鏡表征證實了前四種,證實MoS2鏡面孿晶界中鑲嵌著長度達(dá)數(shù)十納米的Co、Ni、Pd、Pt單原子鏈網(wǎng)絡(luò)(Rh因?qū)嶒灄l件限制未進(jìn)行實驗)。實驗表明,這類原子鏈通過共價鍵與兩側(cè)MoS2晶格緊密連接,共格地限域在晶界處,具有極高的穩(wěn)定性。理論計算結(jié)果進(jìn)一步預(yù)測了SMACs的一維金屬性及磁性。該工作不僅為二維材料限域體系中的一維結(jié)構(gòu)的原子制造開辟了新途徑,更為極限一維體系中量子行為研究與全新器件開發(fā)奠定了基礎(chǔ)。
圖1:單金屬原子鏈的生長機(jī)理、元素篩選流程與原子結(jié)構(gòu)表征
南京航空航天大學(xué)博士生秦文、康奈爾大學(xué)博士后郭莎莎為論文共同第一作者;張助華教授、郭萬林院士、劉政教授、喬瑞喜副研究員為共同通訊作者。
研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點研發(fā)計劃、江蘇省自然科學(xué)基金、新加坡教育部等相關(guān)項目及南京航空航天大學(xué)航空航天結(jié)構(gòu)力學(xué)及控制全國重點實驗室、納智能材料與器件教育部重點實驗室、南京航空航天大學(xué)分析測試中心、高性能計算中心等的大力支持。
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