【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】手性聲子是一類攜帶非零角動量的晶格振動激發(fā)，通常存在于非中心對稱晶體中，例如石英、a-HgS和Te等手性晶體以及單層過渡金屬二硫族化合物(如WSe2)。當時間反演對稱性破缺時，可以在某些材料中觀測到外加磁場誘導的顯著手性聲子塞曼劈裂現(xiàn)象。此前的研究已在多個體系中觀察到這一現(xiàn)象，包括PbTe半導體，Cd3As2狄拉克半金屬，CeF3和CeCl3等4f稀土鹵化物順磁體，以及Fe2Mo3O8和CoTiO3等3d過渡金屬氧化物反鐵磁體。這些研究揭示了聲子可能攜帶的磁矩遠超傳統(tǒng)離子回旋運動的預測，為調(diào)控材料的物性提供了新的機制。然而，目前關(guān)于手性聲子的調(diào)控主要依賴于外加磁場，手性聲子與磁性之間的直接耦合機制的研究尚處于起步階段。
最近，清華大學物理系楊魯懿副教授課題組與中國科學院理論物理研究所張?zhí)锾锔毖芯繂T，中國科學院物理研究所金峰副研究員、劉恩克研究員、孫濤工程師，以及清華大學物理系江萬軍副教授合作，在鐵磁外爾半金屬Co3Sn2S2中發(fā)現(xiàn)了磁有序誘導的手性聲子及其能量自發(fā)劈裂現(xiàn)象。
圖1：在籠目結(jié)構(gòu)鐵磁材料Co3Sn2S2中，由于自旋和聲子的相互作用，手性相反的聲子的能量發(fā)生自發(fā)劈裂。
Co3Sn2S2是一個磁晶各向異性非常強的硬鐵磁材料，其磁化易軸方向為晶體的c軸(三重旋轉(zhuǎn)對稱軸，圖2a)。該材料具有三支拉曼活性聲子：一個非簡并的A1g模式(圖2b)和一個雙重簡并的Eg模式(圖2c)。它們可以通過使用同圓偏振(RR/LL)和反圓偏振(RL/LR)的入射和散射光子獲得的拉曼光譜進行區(qū)分。
圖2: Co3Sn2S2的晶格結(jié)構(gòu)及拉曼活性聲子模式。a. Co3Sn2S2的晶格結(jié)構(gòu)，其中原胞被突出顯示，磁化方向在c軸方向(紅色箭頭表示)。b.A1g模式：硫原子沿著c軸運動。c.Eg模式：硫原子在ab面內(nèi)做圓周運動，手性相反的聲子的運動方向相反。
楊魯懿課題組利用圓偏振分辨的磁-拉曼散射光譜，系統(tǒng)性地研究了Co3Sn2S2中拉曼活性聲子的性質(zhì)。在室溫下，由于時間反演對稱性的存在，Eg模式是簡并的(圖3a)。但在鐵磁轉(zhuǎn)變溫度以下，由于自發(fā)磁化作用，即使在沒有外加磁場的情況下，手性相反的Eg聲子模式之間也出現(xiàn)了顯著的自發(fā)劈裂(圖3b)，在低溫時的劈裂值達到1.27 cm?¹。當磁化方向反向時，劈裂能量也隨之反向(圖3c)。隨著溫度升高，劈裂逐漸減小，并在居里溫度附近完全消失。進一步的掃磁場實驗發(fā)現(xiàn)，兩種手性聲子的中心頻率都呈現(xiàn)出明顯的磁滯行為(圖3d)，劈裂能量(圖3d中兩個聲子中心頻率的差)同樣表現(xiàn)出明顯的磁滯回線(圖3e)。然而，在固定磁化方向的情況下，劈裂對外加磁場的響應非常弱，這與以往在CeCl3、Fe2Mo3O8和CoTiO3等體系中，手性聲子劈裂依賴外加磁場的現(xiàn)象形成鮮明對比。
圖3：自發(fā)磁化誘導的手性聲子能量劈裂。a. 在298 K, 使用同圓偏振(LL/RR)與反圓偏振(LR/RL)分別測量無簡并的A1g模式和雙重簡并的Eg模式。b. 零磁場下冷卻至2 K，原本雙重簡并的手性相反的Eg模式在能量上發(fā)生自發(fā)劈裂，表現(xiàn)出峰強度和線寬的明顯差異。c. 通過外加磁場翻轉(zhuǎn)磁化方向后，劈裂的符號也隨之發(fā)生改變。d. 手性相反的聲子的中心頻率隨外加磁場的變化顯現(xiàn)出清晰的磁滯回線。e. 能量劈裂隨外加磁場變化的磁滯回線，箭頭表示掃場方向。a-c插圖：由鈷原子構(gòu)成的籠目結(jié)構(gòu)晶格，紅色箭頭表示磁矩的方向。
這些觀測結(jié)果表明，手性聲子的能量劈裂源于材料的鐵磁序引發(fā)的自旋-聲子耦合，從而導致聲子系統(tǒng)的時間反演對稱性破缺。在不同激發(fā)波長下的拉曼測量結(jié)果表明，Eg 模式的劈裂幾乎不隨激發(fā)波長變化，這與理論預言的Eg模式在G點發(fā)生劈裂的行為一致。這一現(xiàn)象與 a-HgS和Te等空間反演對稱破缺晶體中手性聲子僅在偏離G點時才顯現(xiàn)劈裂的特征截然不同。
這一研究不僅首次證實了手性聲子可以通過材料的磁化狀態(tài)進行有效調(diào)控，而且揭示了磁性與手性聲子之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，為實現(xiàn)磁性和手性聲子之間的相互控制開辟了新途徑。近期的紅外光譜研究表明，Co3Sn2S2中的紅外Eu模式可能同樣具備手性特征。此外，手性聲子的能量在數(shù)十meV范圍內(nèi)，與材料中的手性費米子(外爾費米子)相當，這為利用手性聲子調(diào)控拓撲電子態(tài)提供了潛在可能。通過選取合適的光子能量進行共振激發(fā)，有望在超快時間尺度下實現(xiàn)手性聲子、外爾費米子與磁有序之間的相互調(diào)控，為未來構(gòu)筑超快量子器件奠定基礎(chǔ)。
該研究成果以“鐵磁外爾半金屬中磁有序誘導的手性聲子”(Magnetic order induced chiral phonons in a ferromagnetic Weyl semimetal) 為題發(fā)表在《物理評論快報》(Physical Review Letter)上。清華大學2018級博士生車夢倩(已畢業(yè))為論文第一作者，楊魯懿副教授和張?zhí)锾锔毖芯繂T為共同通訊作者。其他合作者包括梁錦軒(清華大學2023級博士生)、崔云鵬(清華大學2022級博士生)、趙樂(清華大學2018級博士生，已畢業(yè))，蘭州大學研究生李浩、盧炳儒、桑博文、李響，物理所研究生董學彬，以及中國科學院理論物理研究所張帥博士。
本研究受到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金、北京市自然科學基金、清華大學篤實專項和懷柔綜合極端條件實驗裝置的支持。
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