【儀表網 研發快訊】近日，深圳校區智能學部生態環境學院張冠教授課題組對原子分散的鎳物種在錫銻電極載體上誘導的金屬-載體電子相互作用(EMSI)的結構演變和微觀界面機制進行了全面研究，首次發現了鎳單原子作為共催化位點，表現出對單電子水氧化生成羥基自由基至關重要的“拉H效應”。成果以《單原子誘導的金屬-載體電子相互作用調控電催化-電子水氧化助力高效廢水凈化》(Unlocking single-atom induced electronic metal-support interactions in electrocatalytic one-electron water oxidation for wastewater purification)為題發表在《自然通訊》(Nature Communications)上。研究成果為將共催化功能與金屬-載體電子相互作用(EMSI)偶聯的機制提供了新的見解，并為設計高性能電極材料提供創新策略，為廢水凈化提供穩健的技術解決方案。
基于金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應的結構演化過程。單原子驅動的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應的結構演化過程中，濺射的鎳原子經歷吸附、擴散、遷移，最終以單原子形式錨定在錫銻氧化物載體內部。
隨著全球工業化的推進，水資源短缺和污染已成為全球共同關注的環境問題。各種難降解污染物被排放到水環境中，難以通過傳統的物理化學和生物處理技術有效降解。電催化氧化工藝是一種有前景的分散式廢水凈化技術，通過陽極表面的單電子水氧化產生羥基自由基實現難降解有機污染物的無害化處理。然而該工藝的性能主要受到陽極材料在羥基自由基生成效率和選擇性方面的限制。優化陽極的結構和組成，增強單電子水氧化產生羥基自由基，對于電催化水凈化工藝來說至關重要。
本研究使用磁控濺射技術將過渡金屬鎳錨定在錫銻電極上(Ni/ATO)以解決上述問題。錫銻電極(Ni/ATO)電極在廢水處理中表現出卓越的電催化性能和最小的環境足跡，全面系統地研究原子分散的Ni物種在錫銻電極載體上誘導的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應的結構演變過程和微界面機制，旨在彌合EMSI效應和電催化氧化工藝之間的理論差距。鎳單原子驅動的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應顯著增強了界面水分子在錫銻電極(Ni/ATO)上的吸附和解離，同時建立了快速的電子轉移通道，以促進羥基自由基的高效、選擇性生成。在羥基自由基生成過程中，鎳單原子通過“拉H效應”充當共催化位點。這項工作為設計高性能陽極提供了新的理論視角，對于克服電催化水凈化領域現有技術瓶頸至關重要。
電催化的微觀界面機制。鎳單原子驅動的金屬-載體電子相互作用(EMSI)效應不僅顯著提高了水(H2O)分子的吸附和離解能力，還建立了快速的電子轉移通道，促進了選擇性羥基自由基的產生，從而大大提高了整體催化性能。
實際應用潛力和環境足跡。實驗結果證實了錫銻電極(Ni/ATO)優異的穩定性、適應性以及低能耗和環境足跡，適用于工業、農業、醫療等領域產生的高鹽廢水的分散式凈化處理。
哈工大深圳校區為論文唯一通訊單位。深圳校區博士研究生盧森為論文第一作者，張冠教授為通訊作者。該研究是課題組在2023年于美國科學院院刊(PNAS)發表相關研究工作之后的又一重要研究成果，得到了國家自然科學基金、深圳市高校穩定支持項目和中央高校基本科研業務費專項資金的資助。
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