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    摘要基于SEI化學調控,構建寬溫域電解液,提升鋰金屬電池寬溫域循環穩定性,對于拓寬高能量密度鋰金屬電池應用場景具有重要意義與價值。

      【儀表網 研發快訊】鋰離子電池的理論能量密度有限,難以滿足日益增長的能量需求。鋰金屬電池(LMBs)因其高比容量的鋰金屬負極(3860 mAh g-1)被視為實現超過500 Wh kg-1能量密度的“圣杯”。然而,受限于金屬電極/電解液界面的不穩定性以及枝晶生長的問題,鋰金屬電池循環壽命較差。在追求高能量密度的條件下(低N/P比以及低E/C比),其循環穩定性面臨著更大的挑戰。此外,鋰金屬電池的性能受溫度變化影響顯著,低溫下由于鋰的傳質動力學緩慢,導致鋰枝晶生長和放電能量密度低(-40 ℃時低于300 Wh kg-1)。高溫下,界面不穩定性進一步加劇電解液和鋰的持續消耗,從而大幅降低循環壽命。因此,基于SEI化學調控,構建寬溫域電解液,提升鋰金屬電池寬溫域循環穩定性,對于拓寬高能量密度鋰金屬電池應用場景具有重要意義與價值。
     
    陰離子衍生SEI的SEI化學組成示意圖
     
      針對上述問題,西安交通大學化工學院唐偉教授聯合東南大學吳宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空間電源所李永研究員、德國卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)教授組成的國際化創新團隊基于對SEI化學的調控,設計了一種寬溫域電解液(WTAE)。通過構筑局部高濃電解液,將鋰離子溶劑化結構從溶劑主導轉變為陰離子主導,促進陰離子分解,從而在鋰金屬負極表面構造了富含LiF等無機組分的SEI界面。電化學性能測試、理論模擬計算、界面表征以及原位光學觀察的結果共同證明,富含LiF等無機組分的SEI能夠有效促進Li+在SEI中的擴散并加速Li+在SEI處的去溶劑化,從而提升鋰金屬負極的動力學性能,并進一步抑制低溫下的鋰枝晶生長。因此,使用該電解液組裝的5.8 Ah軟包電池能夠在-40到60 ℃的寬溫度范圍內運行,實現25 ℃時503.3 Wh kg-1的高能量密度和260次循環的優異壽命,以及-40 ℃時339 Wh kg-1的超高放電能量密度。這項工作展示了理解SEI化學的重要性,為寬溫域電解液的設計提供了有效的策略,對推動寬溫域鋰金屬電池的技術突破和商業化進程具有重要指導意義。
     
      該研究成果以《寬溫域500 Wh kg-1鋰金屬軟包電池》(Wide temperature 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells)為題發表在國際權威期刊《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。西安交通大學為本文第一通訊單位,西交大博士生肖子純為本文第一作者,東南大學吳宇平教授、上海交大杲祥文副教授、空間電源所李永研究員、德國卡爾斯魯厄理工學院Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)教授為本文共同通訊作者。
     
      以上工作得到國家重點研發計劃、基金委項目等支持,西安交通大學大型儀器設備共享實驗中心提供相關表征、分析支持。

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