【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】日前，南京理工大學(xué)唐國棟教授團(tuán)隊(duì)在高性能復(fù)合熱電材料研究上取得重要突破，相關(guān)成果以“Matrix Plainification Leads to High Thermoelectric Performance in Plastic Cu2Se/SnSe Composites”為題發(fā)表于《自然·通訊》Nature Communications 2025, 16, 3305(論文鏈接：https:// DOI: 10.1038/s41467-025-58484-0)。
熱電材料在溫差發(fā)電和固態(tài)制冷領(lǐng)域具有重要前景，可用于工業(yè)余熱回收、深空探測電源供給、5G/6G通信光模塊制冷、光纖激光器等關(guān)鍵領(lǐng)域。目前，材料的低熱電優(yōu)值和器件的高溫服役穩(wěn)定性是制約熱電技術(shù)廣泛應(yīng)用的瓶頸。Cu2Se熱電材料因化學(xué)元素豐富、環(huán)境友好、熱電性能優(yōu)異而備受關(guān)注。然而，Cu2Se作為一種超離子導(dǎo)體，高濃度本征銅空位缺陷以及高溫下銅離子遷移顯著削弱材料的載流子遷移率。同時(shí)，器件服役過程中內(nèi)部銅離子會(huì)在電場作用下發(fā)生定向遷移，嚴(yán)重影響材料的穩(wěn)定性。復(fù)合熱電材料的相界面工程雖然可以有效降低材料的晶格熱導(dǎo)率，但是相界面導(dǎo)致強(qiáng)的載流子散射，使得材料載流子遷移率明顯下降，導(dǎo)致低的功率因子和差的熱電性能。
針對這一挑戰(zhàn)，研究團(tuán)隊(duì)率先提出了基體晶格平整化概念(圖1)，創(chuàng)新性地設(shè)計(jì)了Cu2Se-SnSe復(fù)合材料，在復(fù)合材料中通過降低Cu2Se材料中的空位濃度，使得Cu2Se基體相的晶格平整化，大幅削弱了晶格缺陷對載流子的散射，實(shí)現(xiàn)了復(fù)合材料載流子遷移率的顯著提升。研究證明，Sn0.96Pb0.01Zn0.03Se復(fù)合相的Sn原子填充了Cu2Se基體相的Cu空位(圖2)，從而提高載流子遷移率，同時(shí)復(fù)合相與基體之間功函數(shù)的巨大差異有效優(yōu)化了載流子濃度，將材料的功率因子大幅提升到16.22 μW·cm-1·K-2。微觀結(jié)構(gòu)表征發(fā)現(xiàn)復(fù)合材料兩相之間形成了準(zhǔn)共格平直界面，能夠在不影響載流子遷移率的前提下強(qiáng)烈散射聲子，保持優(yōu)異電性能的同時(shí)降低了材料的晶格熱導(dǎo)率。電聲輸運(yùn)的協(xié)同優(yōu)化使合成的Cu2Se-SnSe復(fù)合材料在973 K下熱電優(yōu)值達(dá)到3.3(圖3)。在合成的Cu2Se/SnSe復(fù)合材料中還觀察到了高密度的納米孿晶結(jié)構(gòu)，賦予該材料優(yōu)異的塑性變形能力，其壓縮應(yīng)變達(dá)到12%，相比于Cu2Se材料提升了4倍。理論計(jì)算揭示復(fù)合相SnSe中的Se原子能夠捕獲基體Cu2Se中遷移的Cu離子，抑制其長程遷移擴(kuò)散，經(jīng)實(shí)驗(yàn)證實(shí)Cu2Se-SnSe復(fù)合材料展現(xiàn)了良好的穩(wěn)定性(圖4)。研究成果為設(shè)計(jì)高熱電性能、高穩(wěn)定性、可加工的復(fù)合熱電材料提供了全新范式，對推動(dòng)固態(tài)熱電器件的廣泛應(yīng)用具有重要意義。
圖1基體晶格平整化實(shí)現(xiàn)了Cu2Se/SnSe復(fù)合材料載流子遷移率和熱電性能的顯著提升
圖2微結(jié)構(gòu)表征證實(shí)了Cu2Se基體晶格平整化
圖3 Cu2Se-SnSe復(fù)合材料的熱電優(yōu)值和力學(xué)性能
圖4 Cu2Se-SnSe復(fù)合材料穩(wěn)定性測試和理論驗(yàn)證
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