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    大連化學物理研究所揭示克里奇中間體在大氣中降解全氟異丁腈的關鍵作用

    研發(fā)快訊 2025年04月09日 13:56:32來源:中國科學院大連化學物理研究所 55248
    摘要近日,中國科學院大連化學物理研究所團隊在克里奇(Criegee)中間體雙分子反應動力學的研究中取得新進展,揭示克里奇中間體在大氣中降解全氟異丁腈的關鍵作用。

      【儀表網 研發(fā)快訊】近日,中國科學院大連化學物理研究所化學反應動力學全國重點實驗室董文銳研究員、楊學明院士實驗團隊,聯合理論研究合作者貴州民族大學龍波教授、美國明尼蘇達大學Donald G. Truhlar教授,在克里奇(Criegee)中間體雙分子反應動力學的研究中取得新進展,發(fā)現全氟異丁腈((CF3)2CFCN)在大氣中主要通過與克里奇中間體反應途徑被消耗,而非羥基自由基(·OH)途徑,為評估(CF3)2CFCN作為六氟化硫(SF6)替代氣體提供了科學依據。
     
      SF6因其優(yōu)秀的絕緣性能廣泛應用于電力設備中,但其極高的全球變暖潛能值(GWP100=23,500)和超長大氣壽命(3,200年),使其成為強效的溫室氣體之一。尋找既具備良好絕緣性能又環(huán)境友好的替代物是減緩氣候變化的關鍵。(CF3)2CFCN是一種無毒化合物,有著良好的絕緣性能和較低的全球變暖潛能值(GWP100=3,650),是最有可能替代SF6的介質絕緣氣體之一。
     
      傳統(tǒng)氣候模型通常只將與羥基自由基的反應和光解作用作為清除大氣污染物的主要途徑。本工作中,科研人員對克里奇中間體(CH2OO和syn-CH3CHOO)與(CF3)2CFCN的反應進行了系統(tǒng)研究,通過測量反應速率常數隨溫度的變化,并結合最新的電子結構計算及雙層次動力學理論發(fā)現,(CF3)2CFCN與CH2OO和syn-CH3CHOO的反應速率約為其與羥基自由基反應的70倍和3倍;如果將與克里奇中間體反應作為新的清除途徑納入全球大氣模型中,(CF3)2CFCN的大氣壽命從原估計的56年大幅降至2至34.5年(差異源于全球不同區(qū)域克里奇中間體濃度及組分的變化);克里奇中間體參與降解反應導致(CF3)2CFCN全球變暖潛能值顯著降低(GWP100=153至2,243),遠低于SF6(GWP100=23,500)。理論模擬與實驗測量結果高度一致,表明應用最新的電子結構計算和反應動力學理論方法能夠準確預測高反應活性物種的反應速率常數,為理解復雜反應體系提供了可靠的理論框架。該工作進一步確認了(CF3)2CFCN的低碳特性,證明其是溫室氣體SF6的有效替代品,助力推動碳減排和減緩全球氣候變暖。
     
      上述工作以“Criegee Intermediates Significantly Reduce Atmospheric (CF3)2CFCN”為題,發(fā)表在《美國化學會志》(Journal of the American Chemical Society)上。該工作的共同第一作者是我所聯合培養(yǎng)博士研究生姜淏天和貴州民族大學碩士研究生謝朝璐。該工作得到國家自然科學基金、科技部科技創(chuàng)新2030-重大項目、中國科學院科研儀器設備研制等項目的資助。

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