【儀表網 研發快訊】近日，鄭州大學物理學院金剛石材料與器件團隊在自陷態激子發光調控方面取得重要進展。研究團隊巧妙設計系列原位高壓實驗，提出引入偏應力的思想實現了自陷態激子發光與轉變，對于深入理解自陷態激子動力學機制提供了新思路。
自陷態激子(STE)發光源于晶格聲子和激子的相互作用導致的激子局域化，由于其寬光譜發射、長載流子壽命和自吸收等特性，在發光二極管、光電探測以及太陽能電池等領域具有重要的應用前景，近年來得到了廣泛關注。然而，在半導體材料中實現STE發光和STE之間的轉變仍存在挑戰，且內在轉變機制不清晰。研究團隊長期從事寬禁帶半導體材料與器件研究，在前期的研究工作中，開發大腔體高壓新技術率先創制了大尺寸導電金剛石半導體材料(Proc. Natl. Acad. Sci., 2024, 121, e2316580121)；首次提出并證實了氧化鋅納米晶單重態/三重態混合自陷態激子(STE-1)發光新機制(Nat. Commun., 2023, 14, 1310)。考慮到高壓技術對材料晶體/電子結構的有效調控，引入高壓維度有望為調控氧化鋅晶格畸變實現其STE發光和轉變提供可行途徑。
針對以上難題，研究人員利用不同形貌的氧化鋅樣品和不同傳壓介質引入高壓偏應力，通過調控其偏應變演化觸發了新的自陷態激子(STE-2)發射。結合有限元模擬和第一性原理計算，揭示了高壓下金字塔形氧化鋅晶粒相互擠壓產生偏應力，導致晶粒塑性變形。該塑性變形引起的帶隙變化產生局部勢阱從而束縛激子產生STE-2態。原位應力應變監測顯示大規模偏應變發生在5.5 GPa，此時高壓穩態和瞬態光學實驗結果表明STE-1態熒光強度和壽命減小、STE-2態發光強度則迅速增加，激發態壽命的變化說明STE-2態布居數增加，從激發態載流子馳豫的中間態演變為終態。研究結果證實高壓偏應力驅動下氧化鋅晶粒大規模塑性偏應變發生，這一演化過程增加了局部勢阱深度和數量，促進了STE-1態向STE-2態轉變，實現其從黃綠色到深藍色的發光變化。該研究為調控自陷態激子發光提供了一種有效手段，為深入理解壓力下自陷態激子發射機制提供新見解。
研究成果以“Deviatoric Stress-Induced Transition of Self-Trapped Exciton Emissions”為題發表在國際權威期刊《Nature Communications》上。鄭州大學物理學院為獨立通訊單位，訪問博士生呂超凡為論文第一作者，鄭州大學楊西貴教授，劉凱凱教授和單崇新教授為共同通訊作者。
該工作得到了國家自然科學基金優秀青年基金和面上項目等資助。
高壓偏應力解鎖自陷態激子發光轉變示意圖
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