【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】石墨烯納米結構中未配對的p電子產(chǎn)生的π磁性具有弱自旋軌道耦合、長自旋相干時間和相干長度等特點，在自旋電子學和量子計算中具有潛在的應用價值。原子級精準設計調控納米石墨烯鏈中自旋耦合的強度和方式，能夠實現(xiàn)多種磁基態(tài)構筑。通常，納米石墨烯的π磁性通過鋸齒型邊界等非凱庫勒結構產(chǎn)生，其反應活性高，合成難度大。2021年，基于三角烯的自旋-1反鐵磁鏈通過表面在位化學反應方法合成。但是，由于缺乏合適的構筑單元及高效的聚合反應策略，其他磁基態(tài)的納米石墨烯鏈的合成仍面臨挑戰(zhàn)。其中，自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈作為最基礎的磁相互作用量子模型，其實驗構筑有望為量子模擬與量子計算等研究提供平臺。
中國科學院院士、物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心研究員高鴻鈞帶領的聯(lián)合研究團隊，對自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈構筑及其自旋態(tài)調控開展了研究。該研究發(fā)展了全新的表面合成策略，利用氮雜原子鄰位碳氫活化反應構筑出納米石墨烯鏈狀聚合物。研究運用化學鍵分辨的非接觸式原子力顯微鏡，對這一聚合物鏈的化學結構進行成像，并結合其端基結構闡明了反應機制。該聚合物各單元中心的二氮摻雜與基底間發(fā)生電荷轉移，生成S=1/2凈自旋。這些自旋相互耦合表現(xiàn)出與鏈長奇偶性相關的磁基態(tài)。研究通過測量非彈性隧穿譜，在具有偶數(shù)個單元的聚合物鏈上發(fā)現(xiàn)了自旋激發(fā)，而在具有奇數(shù)個單元的聚合物鏈上發(fā)現(xiàn)了強度調制的近藤共振。基于自旋-1/2反鐵磁海森堡模型的計算模擬顯示，偶數(shù)聚合物鏈的磁基態(tài)為自旋單重態(tài)，其費米面附近表現(xiàn)為相對于零偏壓對稱的自旋激發(fā)信號，而奇數(shù)聚合物鏈的磁基態(tài)為自旋雙重態(tài)，其凈自旋主要分布在聚合物的奇數(shù)單元上，因此，其奇數(shù)單元上出現(xiàn)近藤共振，而偶數(shù)單元僅表現(xiàn)為自旋激發(fā)。隨著鏈長增加，實驗觀測到的自旋激發(fā)能隙呈指數(shù)級衰減。這一現(xiàn)象與理論模型中無限長鏈上的零能隙自旋激發(fā)相吻合。
上述研究創(chuàng)造性地利用碳氫活化反應構筑出納米石墨烯聚合物鏈，通過氮摻雜引入π磁性發(fā)現(xiàn)其自旋量子態(tài)的奇偶效應以及可能存在的零能隙自旋激發(fā)。這是在國際上首次構筑出基于納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈，為未來有機納米自旋電子學的應用奠定了基礎，并為量子模擬和量子計算等研究提供了平臺。
相關研究成果以Building spin-1/2 antiferromagnetic Heisenberg chains with diaza-nanographenes為題，發(fā)表在《自然-合成》(Nature Synthesis)上。研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發(fā)計劃和中國科學院相關項目的支持。
基于氮摻雜納米石墨烯的自旋-1/2反鐵磁海森堡鏈的構筑及其自旋態(tài)調控
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