【儀表網 研發快訊】近日，北京量子信息科學研究院(以下簡稱“量子院”)超快光譜學團隊與清華大學合作，利用瞬態光譜技術研究揭示了二維鈣鈦礦中的激子極化子超快動力學。2025年1月23日，相關成果以“Coherent Exciton Spin Relaxation Dynamics and Exciton Polaron Character in Layered Two-Dimensional Lead-Halide Perovskites”為題發表于《ACS Nano》。
極化子(Polaron)是由電子和晶格聲子相互耦合產生的準粒子。在離子型或高極性晶體中，電子將附近晶格聲子局域在其周圍從而引起較強的電子-聲子耦合，形成自限域的極化子。有機無機雜化鈣鈦礦結構具有極性、非剛性和動力學無序的內在晶格特征。在離子型鈣鈦礦半導體中，光激發產生的載流子能夠和晶格發生耦合作用，光生載流子從而在一定程度上被聲子保護，其本質來源于極化子的形成。極化子的形成能夠引起電荷屏蔽和局域化效應，從而保護電荷載流子避免發生散射而復合。這也是為什么基于鈣鈦礦材料具有較長的載流子壽命以及擴散長度和相對中等的載流子遷移率，從而具有較高的光電轉換效率的原因。在二維鈣鈦礦結構中，由于介電屏蔽作用的減弱和顯著量子限域作用，光激發產生的強束縛激子能夠和晶格聲子耦合形成激子極化子(Exciton polaron)。迄今為止，二維鈣鈦礦中的激子極化子特征仍有待系統研究。
研究團隊基于合成的二維鈣鈦礦單晶旋涂成薄膜樣品，利用實驗室自主搭建的具有手性依賴的超快瞬態吸收光譜，首先研究了二維鈣鈦礦中相干激子的自旋弛豫動力學過程。在二維鈣鈦礦結構中，由于介電屏蔽作用的減弱和強的量子限域作用，導致其自旋弛豫壽命只有亞皮秒量級。
圖1 手性超快瞬態吸收光譜研究相干激子的自旋弛豫動力學過程
二維鈣鈦礦中除了激子效應的存在，同時也存在極化子效應。激子弛豫動力學隨著時間演化在起始的5皮秒內顯示出周期性的震蕩，其來源于激子和聲子的耦合形成的激子極化子。對周期性振蕩進行傅里葉變換可以得到聲子的頻率信息。共振激發產生的激子極化子的聲子振動波包表現出cosine函數的振動行為，其原因是由于形成的極化子在激發態偏離聲子在基態的平衡位置，表現出位移激發機制(Displacive excitation of coherent phonons, DECPs)。非共振激發產生的聲子振動波包表現出sine函數的振動行為, 表現出受激拉曼激發機制(Impulsive stimulated Raman spectroscopy, ISRS)，且激子極化子的震動頻率相比聲子頻率發生藍移。
圖2 激子極化子特征
該論文第一作者為量子院助理研究員秦廷簫，通訊作者為量子院/清華大學物理系兼聘教授熊啟華、量子院助理研究員秦廷簫。該研究獲國家自然科學基金委重大研究計劃、國家重點研發計劃、國家自然科學基金委青年科學基金等項目的資助。
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