【儀表網 研發快訊】隨著有機半導體材料的不斷發展，有機薄膜太陽能電池的光電轉化效率已超過20%。然而，目前高效率的有機太陽能電池均采用正置器件結構，即光活性層處于透明電極/空穴傳輸層(HTL)以及電子傳輸層(ETL)/金屬電極之間。與正置結構相對的倒置結構電池可使用高功函頂電極，因而與印刷工藝更兼容。此外，倒置結構電池避免使用吸濕性PEDOT:PSS，具有潛在的長期穩定性。盡管有上述這些優勢，倒置有機太陽能電池的光電轉化效率仍然落后于正置電池，因而提升倒置電池的光電轉化效率對于有機太陽能電池的商業化應用至關重要。
在倒置有機太陽能電池中常用的電子傳輸層材料主要包括金屬氧化物，如ZnO、SnO2。然而，這些材料容易產生表面缺陷，導致界面電荷復合，限制了器件的光電轉化效率。為了解決上述問題，研究者已開發了多種基于有機分子的界面鈍化策略，例如富勒烯衍生物、苯甲酸衍生物、有機芳銨鹽等。然而有機材料包括有機活性層本身，容易在電子傳輸層表面被光催化降解，從而導致器件性能的衰退。
中國科學院蘇州納米所印刷薄膜光伏實驗室駱群研究員、馬昌期研究員一直致力于倒置有機太陽能電池效率與穩定性的優化。在前期的工作中，該研究團隊已經開發了利用包括路易斯酸(ACS Appl. Mater. Interfaces 13,17869–17881 (2021))、有機醇(Sol. RRL,5,2000638(2021))葡萄糖(Chin. J. Polym. Sci. 40,1594–1603 (2022))、核苷酸(Chin. J. Chem. 42, 1582-1592(2024))來鈍化ZnO的方法，實現了有機太陽能電池效率和壽命的提升。在本研究中，研究團隊聯合芬蘭埃博學術大學Ronald Österbacka教授開發了一種原位轉化的無機 SiOxNy鈍化層，該層通過室溫下將溶液法沉積的全氫聚硅氮烷(PHPS)進行原位轉化獲得(圖1)。相比于常見的真空物理制備方法，如原子層沉積(ALD)，這一方法與濕法印刷工藝更兼容，具有顯著的優勢。
圖1. SiOxNy鈍化層的制備過程及在器件中的分布狀況
進一步的深入分析表明，SiOxNy修飾層誘導了非富勒烯受體在ZnO界面處的富集，從而促進了電荷提取(圖2)。同時，PHPS的活性Si–H基團能夠與ZnO形成Zn-O-Si 鍵，有效鈍化ZnO 表面缺陷。結合理論模擬發現，PHPS鈍化ZnO缺陷后可以消除ZnO/活性層接觸界面的n-型摻雜，從而消除界面少子的復合，有效提升電池的短路電流 (圖3)。兩種效應的結合，使得有效面積為5.77 mm²和100.17 mm²的倒置有機光伏的能量轉化效率分別達到了18.55%和18.12%，同時第三方認證效率分別為18.49%和18.06%。更為重要的是，SiOxNy薄層可以將有機光活性層與ZnO進行有效分隔，從而降低ZnO對有機半導體材料的光催化降解。利用SiOxNy鈍化的器件在連續白光照射下，T80壽命達到了24700小時(圖4)。
圖2. SiOxNy層與ZnO和非富勒烯受體的相互作用探究
圖3. 理論模擬結合實驗驗證SiOxNy消除ZnO接觸活性層界面的n-型摻雜
圖4. SiOxNy鈍化ZnO器件的效率及穩定性
本研究提出了一種新型的可溶液法加工制備的無機界面鈍化層，為后續開發高穩定性倒置有機光伏提供了思路。同時，這一研究也詳細解釋了有機太陽能電池界面鈍化提升器件短路電流的新機制。相關論文在線發表在Nature Photonics上。論文第一作者為蘇州納米所已畢業博士劉博文(現為河南大學講師)，通訊作者為蘇州納米所駱群研究員、芬蘭埃博學術大學Ronald Österbacka 教授和蘇州納米所馬昌期研究員。該工作得到國家自然科學基金、中國科學院以及蘇州市外籍院士工作站等項目支持，同時得到了蘇州納米所Nano-X的表征技術支持。
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