【儀表網 研發(fā)快訊】近日，北京大學材料科學與工程學院龐全全研究員課題組在Nature上發(fā)表了題為“All-solid-state Li?S batteries with fast solid?solid sulfur reaction”的研究論文。他們設計合成了系列具有高離子電導率的玻璃相硫化物電解質材料，并基于該材料研制了全固態(tài)鋰硫電池，實現了快速固固反應速率和高循環(huán)穩(wěn)定性。該研究為發(fā)展高比能高安全的下一代動力電池提供了新的技術方案。
隨著對高能量密度、長壽命電池的需求不斷增加，全固態(tài)電池由于具有較高的安全性和比能量，在電動交通等應用中具有很強的競爭力。基于硫正極和鋰負極的全固態(tài)鋰硫電池具有高比能量，且其適中的電位不會導致固態(tài)電解質過度副反應，充電時不會釋氧，因此具有更高的本征安全性。然而，全固態(tài)鋰硫電池中的固固硫轉換反應，只能在固態(tài)電解質、活性材料和碳之間的三相邊界發(fā)生，因此反應動力學緩慢，導致電池的速率性能和循環(huán)壽命較差(圖1)。
圖1. 傳統(tǒng)全固態(tài)鋰硫電池的問題及本研究的快速固固硫轉化反應機制
為了解決這一難題，龐全全課題組設計合成了系列新型玻璃相硫化物LBPSI電解質材料(Li2S?B2S3?P2S5?LiI)，該類電解質用于鋰硫電池中，不僅作為硫正極內部的超離子導體，而且本身含有氧化還原反應速度超快的碘(I--I2/I3-)，對硫的固固轉化反應起到氧化還原介導的作用(solid state redox mediating)，從而激活原本難以進行的SE|Li?S兩相界面反應，顯著增加了活性位點的密度，實現快速固固硫反應動力學 (圖1)。研究人員利用飛行時間二次離子質譜研究了電池中碘的氧化還原現象，證明了隨著電池的充電，正極內部I?和I??物種顯著增加，即氧化產物為I?和I??。在放電后，與充電狀態(tài)相比，I?和I??物種的數量減少，表明可逆的碘氧化還原行為。
基于這種氧化還原介導策略，全固態(tài)鋰硫電池表現出超快的充電能力。電池在2C倍率下釋放出1497mAhg?¹的高比容量(以硫質量計算，下同)；即使以20C超高倍率充電時，其容量仍可達到784mAhg?¹。此外，原型電池在25°C下，以5C倍率循環(huán)25,000次后，仍具有80.2%的初始容量，展現出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。該研究成果對于全固態(tài)鋰硫電池的技術發(fā)展具有重要的理論指導意義，將極大地推動新體系動力電池的研究進展。
圖2. 基于LBPSI電解質的全固態(tài)鋰硫電池的常溫循環(huán)性能
該工作第一作者為北京大學博士后宋慧敏，通訊作者為龐全全，合作單位包括德國Justus Liebig University和Karlsruhe Institute of Technology (KIT)。該工作得到中華人民共和國科學技術部、國家自然科學基金委、北京市自然科學基金委的資助。
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