【儀表網 研發快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室無機膜與催化新材料研究組(504組)楊維慎研究員和朱凱月研究員團隊在水系鋅離子電池負極研究方面取得新進展。該團隊使用痕量碳點在鋅負極/電解液界面處構建動態的疏水單層，以調控鋅負極的雙電層結構，從而改變鋅沉積/溶解反應動力學，并抑制了水腐蝕，進而提高了鋅負極的可逆性。
水系鋅離子電池具有安全性高、成本低、環境友好等優勢，在大規模電化學儲能領域具有重要潛力。然而，因水系鋅離子電池的負極固有的枝晶和水腐蝕問題，阻礙了其實際應用。從本質上講，Zn2+沉積和副反應均發生在Zn/電解液界面形成的微觀雙電層(EDL)結構中：優先吸附在內霍姆赫茲層(IHL)的水分子和陰離子與鋅直接接觸，并引發副反應；位于外霍姆赫茲層(OHL)的水合鋅離子需要克服較大的去溶劑化能壘進入IHL，以發生電子轉移。
為解決上述問題，本工作創新性地在Zn/電解液界面動態構建了疏水碳點納米單層，以調節霍姆赫茲層結構。單層吸附的疏水碳點排斥了IHL中的硫酸根和水分子，并為水合鋅離子的脫溶過程重構了疏水性的霍姆赫茲層。研究發現，疏水碳點在電極界面處的強吸附，以及與鋅離子的弱配位，確保了界面疏水單層在鋅負極長期循環過程中的動態完整性；相比之下，作為對照的親水碳點對雙電層結構的影響微乎其微，并在鋅沉積過程中表現為不可逆的共沉積行為。得益于疏水碳點單層構建的動態界面，循環后的鋅負極具有平整致密表面和無副產物的表面，并在對稱電池和全電池中均表現出優異的循環穩定性，Zn||Zn對稱電池在10mA/cm2電流密度下穩定循環2400小時，Zn||MnO2全電池在1A/g電流密度下循環1500圈后容量幾乎無衰減。本工作提出的通過動態單層界面保護鋅負極的策略，為克服鋅枝晶和副反應問題提供了新途徑。
上述工作以“Enhancing Zinc Anode Reversibility through Dynamic Interface Engineering with Monolayer Hydrophobic Carbon Dots”為題，發表在《美國化學學會-納米》(ACS Nano)上。該工作的第一作者是中國科學院大連化學物理研究所504組博士研究生楊涵邈。該工作得到了國家自然科學基金等項目的資助。(文/圖 楊涵邈、朱凱月)
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