【儀表網 研發快訊】日前，北京理工大學醫學技術學院邵瑞文課題組和計算機學院付瑩教授課題組、香港城市大學董立新教授課題組合作，利用基于深度學習的圖像處理技術與球差透射電子顯微鏡-原位系統相結合，發展人工智能電子顯微鏡(AI-TEM)技術，突破傳統離子遷移實驗觀測方法的空間分辨率極限，把電鏡動態分辨率從納米尺度提升到原子尺度，實現界面離子遷移及微觀結構演變的原子級動態觀測。相關成果以“Deep learning enhanced in-situ atomic imaging of ion migration at crystalline-amorphous interfaces”為題發表在《Nano Letters》上。該工作得到了國家自然科學基金委和國家重點研發計劃的大力支持。北京理工大學物理學院博士生董偉康、清華大學電子顯微鏡實驗室博士后王祎馳、北京大學物理學院博士楊晨為該論文的共同第一作者，北京理工大學醫學技術學院邵瑞文副教授、計算機學院付瑩教授和香港城市大學董立新教授為論文共同通訊作者。另外，北京理工大學物理學院李家方教授也對此工作做出了貢獻。
現代電子顯微鏡通常能達到原子級的分辨率，并能夠以皮米的精度觀察原子的復雜排列，對于材料科學、納米技術和固體物理等領域的研究至關重要。然而原子級掃描透射成像(STEM)成像速度慢，提高成像速度導致信噪比和成像質量急劇降低，不適合進行高空間/時間分辨動態觀察，因此原位動態的高空間/時間分辨表征方法仍然是領域內重大基礎科學和技術難題。例如，離子遷移作為一種關鍵性的微觀過程，在類腦計算、能源存儲、生物傳感器以及生物電子學等多個應用領域中得到廣泛應用。這些器件中的晶體材料在工作條件下經歷多個離子遷移循環，極易形成缺陷甚至非晶相。然而，由于界面處的非平衡性和隱蔽特性，直接以原子精度探測界面上的離子遷移仍然是一個尚未解決的難題。
團隊在前期工作中設計構建了一套基于掃描電鏡/透射電鏡(SEM/TEM)的多場多功能微納操作系統，結合機器人操作用探針和高分辨率成像電子顯微鏡，實現了納觀結構在三維自由空間內的實時操作和動態物性表征，發表于機器人與自動化領域頂刊《IEEE Robotics and Automation Letters》。此外，課題組通過微納操作系統構筑復雜微納器件結構，采用原位透射電鏡與計算機輔助圖像處理，結合理論模擬，系統地比較研究了二維材料在離子遷移過程中的反應機理，發表在材料領域國際頂級期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》。在本工作中，團隊利用原位微納操作系統、球差校正電鏡、以及自主開發的基于深度學習的STEM圖像增強器AtomEnhancer，實現了晶界離子遷移的原子層次動態觀察。通過直接的原子尺度觀察，揭示了硒化銻(Sb2Se3)在晶體-非晶界面處鉀離子遷移和微觀結構演化的原子動力學。
圖1. 雙傾原子分辨測試系統與自主開發軟件AtomEnhancer用于STEM圖像增強。a，雙傾原位系統裝置示意圖。b，具有納米機械手和β傾轉功能的雙傾桿模型，用于精確的帶軸調控。c，原位電學操控模型圖。d，AtomEnhancer方法用于STEM圖像增強。
圖2. 外加電場驅動下Sb2Se3上的鉀離子占據狀態。a−c，[010]方向的TEM圖像，分別顯示3.0、5.0和10.0 s時的鉀化過程。d，c中放大的TEM圖像。e，從K插入到晶體−非晶轉化的反應路徑的DFT計算。f)原始和鉀插入的STEM圖像。g，對應于f的AtomEnhancer增強圖像。h，鉀離子占有位置統計。
圖3. Sb2Se3中鉀離子遷移的位置。a−c，Sb2Se3沿界面的STEM圖像。d−f，分別對應于a−c的AtomEnhancer增強圖像。g−i，分別對應于d−f的Se−K−Se線輪廓。l，計算出的Sb2Se3中K+離子位置⑤。m，分別在有應力和無應力時不同鉀離子位置的相對能量。
圖4. 鉀離子插層后的晶格弛豫過程。a，初始 Sb2Se3 原子結構。b，利用 AtomEnhancer處理的圖像。c，鉀離子插層前以及插層 10 分鐘和 12 小時Sb 和 Se 原子的晶格圖案平均原子位置。d，插層 10 分鐘后的原子結構。e，利用 AtomEnhancer 處理的圖像。f，應變分布圖顯示插層 10 分鐘后應變約為 −10%。g，插層 12 小時后的原子結構。h，利用 AtomEnhancer 處理的圖像。 i，應變分布圖顯示插層12小時后晶格內的內部應變接近于零。
圖5. 界面處的重結晶過程。a，結晶-非晶界面的原子尺度圖像，其中黃色虛線區域顯示稱為“平行”結構的重結晶結構。b，a 中矩形區域的詳細原子結構。c，使用 AtomEnhancer 獲得的 a 的增強圖像。d，c 中矩形區域的放大圖像。e，手性反轉過程的原子模型。
本文的獨特實驗設計使我們能夠直接觀察原子級的離子遷移過程，揭示了此前未曾報道的機制。研究結果表明，界面處存在額外的活性位點，這些位點有助于更多鉀離子和電子的容納。我們還觀察到了一種新型的亞穩態，其特征是晶格體積減少10%，隨后在鉀離子提取后發生了恢復，并在界面處出現意外的手性變化。界面區域的高效離子輸運對于許多技術的性能至關重要，涵蓋了從電化學能量存儲到類神經計算等廣泛應用。值得注意的是，當操作過程中界面發生結構轉變時，相關的性能可能會發生突變。這表明，這些材料的界面主導性能依賴于穩定和亞穩界面結構及其轉變。
高速發展的現代表征儀器在科學、經濟和社會中發揮著決定性作用。將人工智能技術整合至原位原子分辨率透射電子顯微鏡實驗中，展現出卓越的研究潛力。這一整合不僅為界面動力學相關的基礎材料科學問題提供了新的探索視角，也為實驗數據與理論模擬之間的協同分析開辟了創新路徑。通過結合原位原子級STEM成像技術與基于深度學習的圖像增強方法，能夠精確追蹤材料中的單個原子或原子列，并顯著提升成像的分辨率和信噪比。這些先進的技術手段為進一步的原位研究奠定了新平臺，有助于推動對界面動力學的深入理解與研究。
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