【儀表網 研發快訊】近日，中國科學院大連化學物理研究所化學動力學研究室光電材料動力學研究組(1121組)吳凱豐研究員與朱井義副研究員團隊在膠體低維材料超快光物理研究中取得新進展。團隊觀測到了膠體CdSe量子阱在近紅外飛秒驅動下所產生的Autler-Townes裂分，并揭示了其復雜裂分線形背后的深刻物理機制。
在受失諧光場驅動的二能級系統中，平衡物質態與光子修飾態之間的排斥作用會改變這些能級的位置，被稱作光學斯塔克效應。對于共振光場的情形，這種能量調制效應往往需要引入第三個“旁觀者”能級來實現，即Autler-Townes裂分。具體而言，當強場耦合三能級系統中的兩個能級時，被耦合的能級就會產生裂分，并且可以通過探測這些能級到第三個能級的躍遷來觀測到該裂分。這一效應在一系列原子和分子體系中被成功觀測，并且逐漸成為了一種量子控制的重要工具，在激光冷卻、量子信息處理以及化學反應相干操縱等領域均具有廣闊的應用前景。然而，由于被驅動的躍遷偶極矩較小，原子分子體系的譜線能量裂分通常在GHz到MHz的量級，在系統與環境相互作用較強(也即線寬較大)的時候，能量尺度的裂分就變得難以觀測。
一些量子限域的半導體系統開始成為觀測Autler-Townes裂分的新體系，因為其光與物質的相互作用較強，并且還具有類原子的級聯三能級系統。但是這些固體系統和環境的相互作用更強，而且被驅動的躍遷(如子帶間和激子內躍遷等)通常在中紅外和太赫茲區間，這使得觀測Autler-Townes裂分仍然具有相當大的難度，例如需要液氦溫度和長波超短脈沖等。
研究團隊提出，具有準二維限域和原子級精確厚度的膠體CdSe量子阱(即納米片)有可能是研究奧特勒-湯斯裂的理想模型體系。相比于傳統的半導體量子阱，更顯著的限域效應使得膠體CdSe量子阱的子帶間躍遷出現在了近紅外區。研究團隊前期基于該躍遷信號，率先在室溫常規條件下觀測到了可見光驅動帶間躍遷時產生的Floquet態(Nat. Photonics，2024)。原則上，利用近紅外光驅動子帶間躍遷，也可以在可見光區來觀測Autler-Townes裂分。
實驗結果表明，在利用飛秒近紅外光脈沖共振驅動子帶間躍遷的情況下，研究人員確實捕捉到了膠體CdSe量子阱帶間躍遷的Autler-Townes裂分。并且，由于帶間躍遷和子帶間躍遷偶極矩的正交性，這一裂分譜形在正交的泵浦-探測偏振構型下更為顯著。此外，該體系的Autler-Townes雙線具有高度不對稱性以及反常的失諧依賴等新奇特征，其來自于帶間驅動和子帶間驅動所產生光學位移的競爭效應。通過構建模型，并考慮溶液中膠體納米片的隨機取向，研究人員利用理論模擬定量復現了這些反常的譜形特征，并得到了高達26meV的裂分能。這一數值遠遠大于此前在原子分子體系觀測到的數值，并且和此前在過渡金屬二硫化物中驅動激子內躍遷的數值可比擬。
本研究不僅揭示了各向異性的半導體膠體納米晶中光與物質相互作用的復雜性，還為室溫下利用線偏振光相干操縱量子態提供了新的思路。
相關研究成果以“Autler-Townes splitting and linear dichroism in colloidal CdSe nanoplatelets driven by near-infrared pulses”為題，于近日發表在《科學進展》(Science Advances)上。上述工作得到了中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃、新基石科學基金會科學探索獎、中國科學院大連化學物理研究所創新基金等項目的資助。(文/圖 李宇軒、朱井義)
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