【儀表網 研發快訊】核電廠運行、核事故應急、乏燃料后處理與核設施退役、以及醫用同位素應用等過程都會產生大量的對人類健康和生態環境構成潛在威脅的含99Tc放射性廢水，發展含99Tc放射性廢水高度減容和深度凈化處理技術至關重要。
目前，99TcO4-的去除主要存在三大難點：①由于其半衰期長(2.13×105年)、溶解高性(11.3mol/L, 20℃)、流動性強(巖石礦物中低吸附容量)，99TcO4-極易遷移至地下水與周邊環境。②99TcO4-會與鈾、钚或鋯形成溶劑化合物，在PUREX流程中鈾钚分離時，99Tc會進入水相和有機相，極大增加鈾钚分離難度。③高放廢物高溫玻璃固化時會產生揮發性的99Tc2O7，會增加放射性氣體的析出，必須使用機械沉降分離設備，這會增加處理的難度和成本。因此，需設計有效且高效的99Tc去除方法以解決99TcO4-遷移和泄漏污染的問題。
雙陽離子共價有機聚合物構建策略圖
為此，核科學技術學院輻射防護課題組陳志副教授團隊利用雙陽離子策略通過兩步法成功構建了具有高電荷密度和豐富活性位點的雙陽離子共價有機聚合物(DCOP)材料。光譜表征結合理論計算的結果顯示，DCOP呈現片狀結構，具有優越的多孔性和一定的熱穩定性能，這是利于99TcO4-的去除。利用非放射性的ReO4-模擬研究，批量實驗結果表明，DCOP對ReO4-具有超快的去除動力學(30 s內R> 99%)、高去除容量(708.9 mg/g)、高選擇性(在NO3-和SO42-超過1000倍時R分別為77.5%和85.5%)、優異的穩定性(在1M HNO3, 1M NaOH, 240 kGy γ輻射等極端條件下)、良好的可回收性(6次)和高應用潛力(模擬Hanford廢液中R為90.7%)。本研究顯示了雙陽離子共價有機聚合物在提高核廢水中99TcO4-/ReO4-去除效率方面的巨大潛力，為設計核廢水處理的高性能COP材料提供了新的有價值的策略。相關成果近日以“Dual-cation covalent organic polymers with sufficient adsorption sites for enhancing99TcO4-/ReO4-removal”和“Polymer microspheres functionalized with a trialkylamine containing unequal alkyl chains as an anion exchange resin for efficient removal of ReO4-as a surrogate for99TcO4-”為題分別發表于國際知名期刊《Chemical Engineering Journal》和《Journal of Environmental Chemical Engineering》。這是自今年2月該課題組以“Synthesis and performance of guanidinium-based cationic organic polymer for the efficient removal of TcO4-/ReO4-”為題發表在國際知名期刊《Journal of Hazardous Materials》上以來，又一次取得的系列重要進展。
核科學技術學院輻射防護課題組博士生唐輝平和康雨佳分別為兩篇文章的第一作者，陳志副教授為通訊作者。陳志副教授課題組長期從事放射性廢水的高度減容和深度凈化處理技術的研究工作，實驗室建設有完善的材料合成和核素分析平臺，分析精度達到國際領先水平。研究團隊近期十分關注核醫學科產生的含131I和99Tc放射性廢水的處理問題。
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