【儀表網 研發快訊】材料的聲子色散曲線(晶格振動頻率與動量空間中波矢的關系)是描述晶格振動規律的重要圖像，在理解材料的熱傳導、超導性質和結構相變等機制中發揮著關鍵作用。直接測量聲子色散曲線要求測量手段具有高動量分辨能力，以區分不同波矢下的振動頻率差異。早期研究者利用非彈性X射線/中子散射譜、高分辨反射式電子能量損失譜等技術對材料中的聲子色散關系進行了大量研究。然而，由于入射源波長的限制，對局域納米結構進行高空間分辨的聲子色散測量仍是一個不小的挑戰。近年來，得益于掃描透射電子顯微鏡(STEM)中電子單色儀的應用以及STEM中靈活的電子光學設定，動量分辨的掃描透射電子能量損失譜(STEM-EELS)技術因其兼具空間分辨、動量分辨和能量分辨的獨特優勢而廣受關注，成為研究材料中局域晶格振動特征的重要表征手段。值得注意的是，動量分辨STEM-EELS所得振動譜的強度會沿倒空間不斷變化，這與入射電子與晶格間發生非彈性散射的散射截面相關。因此，發展動量分辨STEM-EELS以實現局域結構中聲子色散曲線的直接測量，同時開發先進的聲子譜理論計算方法以精確解析STEM-EELS譜中振動信號的物理含義，對深入理解高能入射電子與晶格振動之間的相互作用以及揭示材料中與晶格振動相關的特殊物性具有重大的研究意義。
近期，中國科學院大學的周武教授研究團隊結合動量分辨STEM-EELS振動譜和冷凍聲子多片層模擬方法，成功揭示了單層石墨烯在多個布里淵區范圍內不同Γ點處光學聲子信號系統性消失的機制。圖1顯示當石墨烯Γ點( hk0 )的指數滿足 h+2k="3n 的關系時，該點處光學聲子信號消失。根據基于van Hove formalism理論的EELS振動譜散射截面公式，該研究團隊認為該系統性消光現象是由于晶胞內兩個碳原子上產生的非彈性散射信號發生完全相消干涉導致。在之前的STEM-EELS振動譜理論研究中，不同原子上產生的散射信號之間的干涉通常被認為是一項可忽略的因素，而在本研究中，周武教授研究團隊通過實驗首次揭示該因素在石墨烯光學聲子信號系統性的消失中扮演關鍵角色。
圖1 不同動量空間處的石墨烯聲子色散實驗結果
該研究團隊進一步認為，類似的光學聲子系統性消失現象應當普遍存在于由相同元素的對稱原子對組成的材料中，并在金剛石體系中進行了驗證。然而，在金剛石[110]帶軸下，本該發生系統性消光的(220)處卻出現明顯的光學聲子信號(圖2)。對于上述現象，該研究團隊認為對于具有一定厚度的塊體樣品，多重散射是入射電子與樣品之間相互作用中不可忽略的因素，而這不在基于van Hove formalism理論的EELS振動譜散射截面理論的范圍內。該研究團隊還通過冷凍聲子多片層模擬方法對不同帶軸的金剛石樣品的聲子色散進行模擬，得到其在不同厚度下光學聲子信號的強度變化趨勢(圖3)，從而對厚樣品中多重散射對于聲子信號的調制作用進行系統描述。
圖2 金剛石聲子色散實驗結果
圖3 金剛石聲子色散模擬結果
上述研究結合先進的動量分辨STEM-EELS實驗方法和冷凍聲子多片層模擬方法揭示了石墨烯中特定Γ點處光學聲子信號消失的機制，重點突出了源于不同原子的散射信號間的干涉對于振動譜信號的影響，并將該理論推廣至其它由相同元素的對稱原子對組成的材料中。此外，該研究還首次從實驗角度證實了多重散射對于厚樣品振動譜信號的影響。上述研究展示了光學聲子信號系統性消失和入射電子在材料中的多重散射對STEM-EELS振動信號的調制，對于正確解析樣品局域結構處的振動譜具有重要意義。
該研究成果以“Systematic Absences of Optical Phonon Modes in Phonon Dispersion Measured by Electron Microscopy”為題發表2024年7月22日的Physical Review Letters上。中國科學院大學的周武教授與瑞典Uppsala大學Ján Rusz教授為共同通訊作者，中國科學院大學18級博士生李傲雯為第一作者。該論文的共同作者中還包括Uppsala大學的Paul M. Zeiger博士以及在讀學生何祖賢、中國科學院大學已畢業的博士許名權和中國科學院大學卓越客座教授Stephen J. Pennycook。該研究工作獲得了北京高校卓越青年科學家計劃項目和中國科學院穩定支持基礎研究領域青年團隊計劃等資助，以及國科大電子顯微學實驗室的支持。
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