【儀表網 研發快訊】綠電驅動CO2催化轉化制高值化學品是實現“雙碳”目標的重要途徑。當前，大多數研究采用堿性或中性電解質，用于抑制競爭性析氫反應的同時促進CO2還原反應。然而在大電流密度反應條件下，催化劑表面無論是發生CO2還原反應還是析氫反應，H+的快速消耗都會使局部處于強堿環境，輸入的大部分CO2并沒有被還原，而是通過與OH-反應生成碳酸鹽，進而導致催化劑表面可用的CO2顯著減少，析氫反應占主導，CO2單程碳效率較低，阻礙CO2電還原的實際應用。在酸性電解質中電還原CO2能夠有效規避CO2損失問題，但面臨嚴重析氫副反應。因此發展酸性體系下高效CO2電催化轉化是CO2資源化利用的重要研究方向。
針對以上問題，上海高等研究院(以下簡稱“上海高研院”)魏偉、陳為研究員團隊通過采用分層次微/納米結構銀中空纖維透散電極系統研究了催化劑微環境(如局部K+/H+和CO2濃度)對酸性介質(pH = 1)中CO2電還原性能的影響。研究成果以“Ampere-level CO2 electroreduction with single-pass conversion exceeding 85% in acid over silver penetration electrodes”為題發表在Nature Communications上。
電化學實驗結果和密度泛函理論計算表明：1)酸性電解質中高濃度K+的存在控制并促進了高效CO2還原反應的發生；2)銀中空纖維電極的獨特構型能夠誘導可控的CO2輸入，協調了強酸電解液中銀活性位點的CO2/H+平衡，有利于CO2活化和關鍵中間體*COOH的形成，從而促進了CO的生成。通過優化陰極組成(H+/K+濃度)和輸入CO2流速，在強酸性電解液中，獲得了4.3 A /cm2的CO電流密度和95%的CO法拉第效率，CO2單程碳效最高可達87%，并在2 A/cm2大電流下穩定運行超200 h，具有良好的實際應用前景。
該工作為酸性體系下高效CO2電催化轉化研究提供了新思路。論文第一作者為上海高研院李守杰博士、董笑博士(共同一作)和吳鋼鋒博士(共同一作)。上述研究得到了科技部催化科學重點專項、中國科學院潔凈能源先導專項、上海市科技委員會碳中和項目以及內蒙科技廳重大項目等經費支持。(圖/文 李守杰、董笑、陳為)
圖1. 銀中空纖維透散電極酸性CO2電還原示意圖
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