【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，中國科學(xué)院合肥物質(zhì)院等離子體所王奇團隊采用簡單的水熱法與快速電沉積相結(jié)合成功地合成了一種異質(zhì)結(jié)構(gòu)的Ce@CoFe-LDH電催化劑，相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Inorganic Chemistry Frontiers上。
電化學(xué)水分解作為產(chǎn)生清潔氫能最有前景的技術(shù)之一，非常有利于推動“雙碳”目標的達成。然而，析氧反應(yīng)(OER)作為水分解的關(guān)鍵陽極反應(yīng)，由于存在復(fù)雜的電子轉(zhuǎn)移步驟，常常表現(xiàn)為反應(yīng)動力學(xué)緩慢。目前，貴金屬Ru或Ir基納米材料被認為是OER最有效的電催化劑。但是，Ru或Ir基電催化劑的稀缺性和穩(wěn)定性不足嚴重阻礙了電化學(xué)水分解的大規(guī)模應(yīng)用。因此，開發(fā)基于過渡金屬元素的高效穩(wěn)定的OER電催化劑至關(guān)重要。
低濃度的Ce離子和快速的電沉積可以確保在CoFe-LDH納米線表面形成均勻超細的Ce(OH)3納米顆粒，從而產(chǎn)生豐富穩(wěn)定的活性界面。XPS結(jié)果證明了超細Ce(OH)3納米顆粒和CoFe-LDH納米線之間存在電子轉(zhuǎn)移，進而優(yōu)化了CoFe-LDH表面電子結(jié)構(gòu)。因此，Ce@CoFe-LDH對OER展現(xiàn)出優(yōu)異的活性和穩(wěn)定性。密度泛函理論(DFT)計算表明，電子轉(zhuǎn)移可以促進電荷的重新分布，從而改變費米能級附近的態(tài)密度，以確保更好的導(dǎo)電性。此外，界面工程也降低了決速步驟(RDS)的反應(yīng)能壘，這有利于催化活性和穩(wěn)定性的提升。同時，Ce@CoFe-LDH作為水分解的陽極性能也遠優(yōu)于商用RuO2陽極，這十分有利于推動電催化水分解技術(shù)的商業(yè)化進程。
以上工作得到了國家重點研發(fā)計劃、安徽省自然科學(xué)基金等項目的支持。
圖1：電催化劑的制備和表征
圖2：電催化劑析氧反應(yīng)的活性
圖3：電催化劑析氧反應(yīng)的穩(wěn)定性
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