【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，大連化物所分子反應(yīng)動力學(xué)國家重點實驗室團(tuán)簇光譜與動力學(xué)研究組(2506組)江凌研究員、李剛副研究員團(tuán)隊采用自主開發(fā)的基于大連相干光源(極紫外自由電子激光)的納米氣溶膠質(zhì)譜實驗方法，分別研究了異戊二烯與Δ3-蒈烯/β-石竹烯的混合揮發(fā)性有機(jī)物(VOC)的臭氧反應(yīng)、異戊二烯與NO和SO2的光氧化反應(yīng)過程，揭示了二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的形成機(jī)制。
從分子形成大氣團(tuán)簇是氣溶膠成核的關(guān)鍵步驟，精確測量氣溶膠的化學(xué)成分和揭示氣溶膠成核機(jī)制對理解霧霾的形成和生長機(jī)理具有指導(dǎo)意義。研究不同VOC之間的相互作用，以及生物源VOC和人為源污染物(如NOx和SO2)之間的相互作用，對理解SOA形成機(jī)制和防控大氣污染具有重要影響。
江凌團(tuán)隊近年來在上述相關(guān)工作的實驗技術(shù)發(fā)展上取得進(jìn)展，實現(xiàn)了氣溶膠新粒子生成過程中成核前驅(qū)體的化學(xué)組成及其動態(tài)變化的高靈敏探測，為研究污染物分子如何一步步成長為霧霾提供了新的實驗方法(Phys. Chem. Chem. Phys.，2022)。
SOA在全球氣溶膠含量中占有很大比例，對地球輻射平衡、大氣氣候和人類健康具有重要影響。異戊二烯是一種由生物源排放的VOC，在大氣非甲烷烯烴中占比最高，是SOA的重要前驅(qū)體。在本工作中，江凌和李剛團(tuán)隊利用上述實驗方法，研究了異戊二烯與Δ3-蒈烯/β-石竹烯的混合VOC和臭氧的反應(yīng)、異戊二烯與NO和SO2的光氧化反應(yīng)產(chǎn)生SOA的影響規(guī)律。基于SOA化學(xué)組分的VUV-FEL質(zhì)譜分析，結(jié)合量子化學(xué)理論計算，預(yù)測了由異戊二烯、Δ3-蒈烯和β-石竹烯氧化形成的新產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和形成機(jī)理。研究發(fā)現(xiàn)，在異戊二烯和Δ3-蒈烯/β-石竹烯的混合VOC實驗中，隨著異戊二烯混合量的增加，異戊二烯對Δ3-蒈烯和β-石竹烯的臭氧分解反應(yīng)的抑制效應(yīng)分別呈波動趨勢和單調(diào)增強(qiáng)趨勢。此外，團(tuán)隊通過質(zhì)譜分析推測了一種新的RO2交叉反應(yīng)的二聚化機(jī)理。在異戊二烯與NO和SO2的光氧化反應(yīng)中，由NO轉(zhuǎn)化累積的臭氧觸發(fā)了異戊二烯主要的氧化反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)SO2的加入縮短了NO的轉(zhuǎn)化時間。上述研究結(jié)果為理解植被豐富且人為污染物排放量高地區(qū)的異戊二烯氧化形成SOA的過程同時提供了宏觀和微觀的信息，有望為大氣霧霾防控提供科學(xué)依據(jù)。
相關(guān)研究成果分別以“Effects of isoprene on the ozonolysis of Δ3-carene and β-caryophyllene: Mechanisms of secondary organic aerosol formation and cross-dimerization” 為題發(fā)表在《環(huán)境科學(xué)學(xué)報》(The Journal of Environmental Sciences)上、以“Effects of NO and SO2 on the secondary organic aerosol formation from isoprene photooxidation”為題發(fā)表在《大氣環(huán)境》(Atmospheric Environment)上。上述成果的第一作者均是大連化物所2506組博士研究生張兆燕。上述工作得到國家自然科學(xué)基金委“動態(tài)化學(xué)前沿研究”科學(xué)中心項目、科技創(chuàng)新2030重大項目、我所大連相干光源專項基金等項目的資助。(文/圖 張兆燕)
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