【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近期，中國科學院上海光學精密機械研究所強場激光物理國家重點實驗室研究團隊，在利用強場激光驅(qū)動單層MoS2的偶次諧波頻移方面取得進展。相關研究成果以Frequency shift of even-order high harmonic generation in monolayer MoS2為題，發(fā)表在《光學快報》(Optics Express)上。(注：買儀表，賣儀表就上儀表網(wǎng)！ 看資訊、查訂單…一站式全搞定！)
固體材料中的高次諧波輻射是重要的探測物質(zhì)基本性質(zhì)的光譜學技術，已被用于重建晶體能帶結構、探測Berry曲率和檢測拓撲相變等方面的研究。近年來，二維層狀材料備受關注，為進一步研究高次諧波產(chǎn)生帶來新的契機。由于材料僅有單個或少數(shù)個原子層厚度，其空間尺度遠小于驅(qū)動激光的波長，可有效避免非線性傳輸?shù)挠绊懀蚨蔀樘接懠す鈭鲵?qū)動超快動力學的理想材料。其中，單層二硫化鉬(MoS2)因非中心對稱結構和顯著的非線性引起了科學家的廣泛關注。此前，該團隊在MoS2的HHG光譜中，觀察到偶次諧波表現(xiàn)出異常增強，并將其歸因于貝里聯(lián)絡控制不同半周期間的光譜干涉 。此外，量子軌跡分析表明躍遷偶極矩相位和貝里聯(lián)絡會調(diào)制釋放光子的能量和動量，但目前尚無實驗觀察證實。
研究團隊利用實驗室自建的中紅外激光光源激發(fā)單層MoS2產(chǎn)生高次諧波光譜發(fā)現(xiàn)，當驅(qū)動激光偏振沿扶手方向時，偶次諧波中心頻率會產(chǎn)生顯著移動，且頻移的諧波能量與單層MoS2帶隙能量相接近。此外，研究還發(fā)現(xiàn)相鄰級次的偶次諧波頻移方向相反，即6次諧波紅移，而8次諧波藍移的現(xiàn)象。該團隊基于半導體布洛赫方程和電子軌道鞍點計算，揭示了頻移產(chǎn)生的微觀物理機制，證實了偶次諧波的頻移現(xiàn)象主要來自帶間極化過程。理論分析進一步表明，躍遷偶極矩相位和貝利聯(lián)絡共同調(diào)制電子-空穴對復合的時刻和動量，導致相鄰半周期釋放光子的頻率變化，進而改變不同諧波級次的中心頻率，最終引起MoS2光譜六次紅移和八次藍移。該研究揭示了躍遷偶極矩相位和Berry聯(lián)絡在非中心對稱材料強場光學響應方面具有重要作用，有助于從根本上剖析非中心對稱材料中的超快載流子動力學。
模擬的高次諧波光譜再現(xiàn)實驗觀測
(a)帶間光譜不同級次的頻移，(b)諧波頻移隨晶體方位角的依賴關系。
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